一氧化碳(CO)是典型的有毒化合物,化石燃料燃烧和汽车尾气排放是其重要污染来源。CO催化氧化是催化研究中常用的模型反应,同时也是CO监测和消除最直接简单、最廉价有效的手段,成为当前环境科学、材料科学、分析科学领域的研究热点。
CO催化氧化,特别是低温催化氧化法,在实际生产和日常生活中有潜在的应用前景,可用于激光器中CO2气体纯化、CO探测器、CO防毒面具、烟草焦油降害、汽车尾气吸收净化、燃料电池以及一些封闭体系(飞机、潜艇和宇宙飞船等)中少量CO的消除。
论文旨在解决CO催化氧化中贵金属烧结失活和贵金属替代两大难题,从“结构单元”入手设计和制备催化剂,设计合成了核壳型Au@CeO2微球、夹心型Au/TiO2空心微球和Al2O3@CuO微球,将这三种催化剂应用于CO催化氧化,具体情况如下:
1.核壳型Au@CeO2微球的制备及CO催化氧化性能研究
采用一种新的自模板法制备核壳结构界限明晰的Au@CeO2微球。当Au@CeO2作为催化剂用于CO催化氧化反应时,相比较与负载型的Au/CeO2作为催化剂,其催化活性和稳定剂均大大提高,优异的活性及寿命归因于材料的核壳结构中活性组分Au纳米粒子在反应过程中不会迁移和烧结长大。
2.夹心型Au/TiO2空心球的合成及其在CO催化氧化中的应用研究
采用二氧化硅球做为模板,用溶胶-凝胶法在二氧化硅表面包覆无定型TiO2,并把Au纳米颗粒固定在TiO2层中间。然后将合成好的实心球进行水热处理,无定型的TiO2在水热过程中晶化为锐钛矿型TiO2,同时二氧化硅球在水热过程中能够被热水刻蚀掉,得到了夹心型Au/TiO2空心球。将该催化剂用于CO催化氧化反应时,催化活性可以达到商业Au/TiO2催化剂的水平,稳定性和热抗性都较商业催化剂有了较大的提高。优异的活性、寿命以及热抗性归因于该夹心型材料中活性组分AuNPs在合成过程中和反应过程中不会迁移和烧结长大。
3.核壳型Al2O3@CuO微球的制备及其在CO催化氧化中的应用研究
采用醇热法,在γ-Al2O3球表面合成出了厚度可控的CuO壳层,得到了尺寸均一的核壳型Al2O3@CuO微球。当该催化剂应用于CO催化氧化反应时,相比于共沉淀和负载型CuO/Al2O3催化剂,该方法合成温度低,能够得到尺寸较小的CuO颗粒,其催化活性大大提高,可作为贵金属催化剂良好的替代催化剂,降低催化剂的成本,能够实现大规模的工业应用。
- 作 者:
- 陈杰
- 学科专业:
- 分析化学
- 授予学位:
- 硕士
- 学位授予单位:
- 漳州师范学院
- 导师姓名:
- 李顺兴
- 学位年度:
- 2013
- 研究方向:
- 语 种:
- chi
- 基金项目: