随着CO2等温室气体造成的全球变暖问题被全世界日益关注，钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2以其良好的经济性迅速发展为最有前景的燃煤电厂脱碳技术。目前针对其循环特性已经有了大量的研究，但其中关于SO2对循环特性的影响则鲜有涉及。为了弥补目前研究中没有考虑SO2的影响的不足，进一步接近实际循环流化床锅炉中烟气的工况，本文利用自制恒温CO2吸收实验系统，系统地考察了SO2对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化捕集CO2的影响，并在此基础上进行了模型模拟。
通过碳酸化阶段反应温度，反应时间以SO2浓度以及石灰石种类等因素研究了SO2对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化吸收CO2的循环特性。结果表明：SO2对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化吸收CO2具有抑制作用；在实验进行的温度范围内（620℃-680℃），温度升高不仅可以使吸收剂碳酸化转化率提高，同时硫酸化转化率也得到了提高；含有SO2时，随着循环次数增加，小粒径石灰石衰减程度比大粒径严重，最终大粒径会获得较高的碳酸化转化率；SO2对不同种类的石灰石吸收剂的循环特性影响程度不同，但规律基本一致。
考虑到CaO碳酸化和硫化两个过程同时进行，建立了能描述首次煅烧结束后初次碳酸化过程中同时碳酸化硫化反应的晶粒模型。随硫化反应的进行，微孔逐渐被反应产物CaSO4堵塞，晶粒按照未反应收缩核进行反应。模型以固态离子扩散为基础，对不同碳酸化温度以及SO2浓度条件下CaO同时碳酸化硫化特性进行了数学模拟，模拟结果与实验结果较为吻合，模型具有一定的可靠性。以自制实验台试验数据为基础，利用最小二乘支持向量机模型分析并预测了循环煅烧/碳酸化捕集CO2过程中碳酸化转化率随循环次数变化规律。结果表明：钙基吸收剂经过多次碳酸化循环，其活性存在明显衰减趋势；钙基吸收剂的活性不仅受到循环次数的影响，而且还受到试验样品物性、煅烧参数、以及碳酸化参数等的影响。其中吸收剂平均粒径、碳酸化温度、煅烧温度、煅烧时间以及碳酸化气氛中SO2浓度对碳酸化转化率的影响较大；LS-SVM模型可以直观、准确地描述钙基吸收剂的碳酸化循环反应特性，为模拟钙基吸收剂煅烧碳酸化反应活性提供了新的方式；针对粒径、SO2浓度以及碳酸化温度等影响因素进行了模拟，发现38-75μm样品反应活性最低，250-355μm样品碳酸化转化率最高，碳酸化转化率会随着SO2浓度的升高而降低，模拟条件下最佳碳酸化温度在680℃和710℃之间。
- 作 者：
- 郭泰成
- 学科专业：
- 热能工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 华北电力大学
- 导师姓名：
- 王春波
- 学位年度：
- 2016
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
