纳米金催化剂由于其独特的低温催化性能和良好的抗氧能力，成为汽车尾气消除反应中具有应用潜力的催化剂。目前负载型单金属纳米金催化剂在氮氧化物脱除反应中的应用已经有了一些研究，但存在温度窗口窄、高温稳定性差等问题限制其应用。双金属纳米金催化剂因其独特的电子和几何效应在很多反应中表现出优异的催化性能，但在NO还原反应中应用的文献鲜有报道。本论文重点考察了Au-Pd双金属催化剂在丙烯选择催化还原NO反应(C3H6-SCR)中的催化性能，并取得了一些有意义的结果:
1.采用沉积-沉淀法制备了不同Au/Pd配比的Au-Pd/Al2O3双金属催化剂，考察其在C3H6-SCR氮氧化物反应中的催化性能。结果表明:在以0.2％NO/0.2％C3H6/4％O2/He为原料气，空速为24，000 h-1的条件下，Au0.9Pd0.1/Al2O3催化剂上，400℃时NO转化率最高，达到50％，且N2选择性为100％。而在相同条件下，1％Au/Al2O3催化剂，450℃时NO转化率最高，达到42％，400℃时NO转化率只有37％。但随着Pd加入量的增多，反应的温度窗口向更低的温度移动，NO转化为N2的转化率降低，一部分NO转化为N2O。
2.催化剂的制备方法、焙烧气氛、焙烧温度及氧气浓度等因素对Au-Pd/Al2O3催化剂在C3H6-SCR反应中的催化性能有不同程度的影响。采用沉积-沉淀法制备，且在H2/Ar气氛下，400℃焙烧，可以得到催化性能最好的Au0.9Pd0.1/Al2O3催化剂。XRD、STEM-EDX、XPS等结果表明:金属态的金、钯纳米粒子均匀分散在载体上，粒径大小为2-4 nm，且双金属催化剂中Au和Pd之间存在相互作用。O2浓度的增加有利于C3H6-SCR反应，这可能是因为高浓度的O2可以促进C3H6的部分氧化以及NO的氧化，生成重要的中间物种(如CxHyOz、NO2或NOy)，而这些物种被认为是促进SCR反应的重要物质。Au0.9Pd0.1/Al2O3催化剂在以0.2％NO/0.2％C3H6/4％O2/He为原料气，空速24，000 h-1的条件下，400℃反应了30 h，反应活性没有明显的下降，说明该催化剂具有较好的抗氧和抗高温烧结能力。
3.采用浸渍法制备了不同Au/Pd配比的Au-Pd/SSZ-13催化剂，考察其在C3H6-SCR反应中的催化性能。结果表明:Au0.25Pd0.25/SSZ-13双金属催化剂表现出比单金属更好的催化性能。在以0.2％NO/0.2％C3H6/4％O2/He为原料气，空速24，000 h-1的条件下，300℃时NO转化率最高，达到78％，N2选择性为82％。
- 作 者：
- 王利
- 学科专业：
- 物理化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 大连理工大学
- 导师姓名：
- 王新葵
- 学位年度：
- 2015
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
