煤化学链燃烧(CLC)是能够实现CO2内分离的新型燃煤技术，该技术研究对我国燃煤过程的CO2减排具有重要意义。煤化学链燃烧过程中，载氧体(OC)要在高温以及复杂的气氛下循环流动、反应，实现煤化学链燃烧过程煤的充分燃烧、CO2的高效捕集。这些复杂的流动、反应情况会对载氧体颗粒结构-性能产生影响。本文通过不同方法将天然粘土凹凸棒(ATP)作为载体引入，制备了具有高反应活性和高结构稳定性的铁基复合载氧体。在流化床反应器中对所制备铁基载氧体的反应性能、循环反应性能以及循环反应中结构-性能变化规律进行了考察，论文主要内容如下:
(1)分别通过机械混合法、浸渍法、溶胶-凝胶法制备了Fe2O3/ATP载氧体。ATP对煤的转化过程具有催化作用，能够使神木煤热解和气化过程的碳转化速率出峰时间分别提前10min; ATP能够进一步增强Fe2O3载氧体的抗磨损性能，加入ATP后各铁基载氧体的磨损速率较纯Fe2O3载氧体下降70％左右。ATP与活性组分Fe2O3之间存在协同作用:ATP中CaO的存在能够起到催化作用，加快煤的转化;ATP的引入能够改善载氧体的孔结构，增加其比表面积，提高Fe2O3与合成气的反应活性。
(2)溶胶-凝胶法制备的U-Fe4ATP6载氧体表面CaO含量更高，具有更高催化活性，其初始碳转化速率达到0.168min-1;比表面积达到4.92m2/g，具有更高的反应活性，尾气中平均CO2浓度高达98.9％。60次循环反应过程中，表面的CaO逐渐生成了不具有催化活性的Ca2SiO4，催化性能逐渐下降。随着循环反应的进行，U-Fe4ATP6载氧体发生轻微烧结，其孔径结构和比表面积发生改变，反应性下降。tH2＞t95时煤化学链燃烧过程可达到高燃烧效率;在制备用于类似条件的铁基载氧体时，必须使其比表面积大于1.72m2/g。
(3)流化床流化过程中的磨损是影响U-Fe4ATP6载氧体颗粒粒度分布变化的主要因素;高温条件下U-Fe4ATP6载氧体颗粒在流化过程中的磨损速率比常温低。与合成气的反应过程会使U-Fe4ATP6载氧体颗粒表面CaO转变成Ca2SiO4。载氧体颗粒表面的煤灰会导致其孔径小于10μm的孔数量显著减少，比表面积明显降低。煤中的煤灰是煤化学链燃烧过程中对U-Fe4ATP6载氧体颗粒结构性能影响最大的因素。在实际操作过程中，采取适当方法减少载氧体与煤灰的接触机会，有利于保持载氧体的反应活性，延长其使用寿命。
- 作 者：
- 杨明明
- 学科专业：
- 化学工程与技术
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 青岛科技大学
- 导师姓名：
- 郭庆杰
- 学位年度：
- 2015
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
