CO2等温室气体的大量排放导致全球气候变暖，CO2减排成为重大紧迫需求。O2/CO2循环燃烧技术能大规模降低燃煤CO2排放，但制氧的高昂成本限制该技术发展。一种利用锅炉排出烟气中的二氧化碳和钙钛矿反应，生成氧气浓度较高的O2/CO2混合气体的链式制氧技术很有发展前景。为寻找一种释氧性能良好且结构稳定的钙钛矿型载氧体，本文通过正交实验改进了微波辅助溶胶凝胶法，合成了不同A位/B位组成的Ba-Co-O系列钙钛矿型金属氧化物，并通过固定床实验结合XRD和ESEM等分析手段对其反应特性以及循环性能等进行了实验研究。主要的实验内容和结论如下：
固定床实验结果表明，A位、B位取代掺杂对钙钛矿载氧体的释氧性能有很大影响，A位应选择离子势小、离子半径大的碱土金属Ba，而B位应选择可变价离子势小的Co，BaCoO3-δ的释氧性能最好；BaCoO3-δ反应前后的ESEM图和XRD图得出，反应前样品蓬松多孔，主要是钙钛矿结构；反应后样品出现明显团聚，主要为BaCO3、Co3O4和CoO。
BaCoO3-δ型载氧体与 CO2反应释氧的最佳吸附、脱附温度都是850℃左右，释氧量随着吸附温度和脱附温度的增加先增加后减小；释氧量随着氧吸附时间增加而增加，超过30 min后增加缓慢；反应压力对反应影响很大，氧脱附量几乎随着压力增加呈线性增长。
由正交实验得出微波辅助溶胶凝胶法的最佳条件为：pH值8，微波时间25 min，微波功率77％（额定功率700 W），马弗炉煅烧温度500℃，影响因素的主次顺序为：pH＞微波时间＞煅烧温度＞微波功率。ESEM图和XRD图分析得出正交实验制得的BaCoO3-δ均为钙钛矿相，偏酸性或强碱性前驱体溶液均不适合BaCoO3-δ钙钛矿晶体的生长，长时间大功率微波以及高温煅烧会使样品表面发生烧结。BaCoO3-δ的循环释氧性能良好，循环前后的ESEM图和BET结果表明循环后BaCoO3-δ样品变化不大，空隙减少不明显，能够为O2/CO2循环燃烧供给稳定的O2/CO2混合气体。
- 作 者：
- 程斌
- 学科专业：
- 热能工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 华中科技大学
- 导师姓名：
- 郑瑛
- 学位年度：
- 2015
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
