众所周知，固体电解质是一类重要的功能材料。它们在燃料电池，化学传感器，氢、氧气的电解制备、分离和提纯，分子泵，氮的氧化物消除器，硫化氢消除器，有机物的催化氢化和脱氢，核聚变反应堆废气中的重氢、超重氢等氢的同位素气体的回收利用，常压合成氨等方面具有十分重要的应用价值和广阔的应用前景。
由于中温电化学装置兼有高温和低温电化学装置的许多优点，因而，寻求中温下工作的电解质材料成为开发这类中温电化学装置的关键。最近一种新型中温(100～400℃)质子导体—焦磷酸盐(AP2O7)引起了人们的极大兴趣。Kwonetal.等发现焦磷酸锡(SnP2O7)在中温下质子电导率高于10-2S.cm-1且难溶于水、热稳定性也较高。王绍荣等研究了CeP2O7在50～250℃温度范围之内的电导率及燃料电池性能。做为家族成员之一的ZrP2O7及其离子掺杂化合物，至今其中温下的离子导电性、应用几乎还没有报道。
本文通过固相法、共沉淀法分别合成了Zr1-xMxP2O7(M=In、Zn、Sc)单掺杂系列离子导体，对其进行了表征。结果表明该系列样品均为单一立方相结构。以该系列样品为固体电解质、多孔铂为电极，采用交流阻抗谱、同位素效应、气体浓差电池等方法研究了各样品在中温下的导电性能。
至今尚未见到ZrP2O7及掺杂化合物做为电解质进行燃料电池性能的研究报道。本文研究了Zr1-xInxP2O7系列样品的燃料电池性能。此外，ZrP2O7离子掺杂化合物的陶瓷还未见报道，本文还采用固相法、共沉淀法合成了Zn、Sc掺杂的ZrP2O7系列陶瓷样品，并用电化学方法测试了其离子导电性能。
本论文的主要研究工作及结果如下:
1、探索了ZrP2O7母体的合成条件，X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及交流阻抗测试结果表明，样品在本实验室条件下的最佳合成条件为:Pini/Sn为3.0，700℃烧结2h。
2、以上述最优条件为合成路线，合成了Zr1-xInxP2O7(x=0.03，0.06，0.09，0.12)系列样品。研究了样品在100～300℃时的电性能。研究发现，在100～300℃温度下样品的电导率受In3+掺杂影向:σ(x=0.03)＜σ(x=0.12)＜σ(x=0.06)＜σ(x=0.09);在100～250℃下湿润氢气气氛中各样品几乎是纯的离子导体，Zr0.91In0.09P2O7样品的燃料电池测试结果表明在175℃时最大输出功率密度为16.9mW.cm-2。表明x=0.09的样品是一个潜在的中温燃料电池的电解质材料。
3、制备了Zr1-xZnxP2O7(X=0.00，0.03，0.06，0.10)系列电解质样品。XRD测试表明，Zr1-xZnxP2O7的掺杂限度为6mol％。掺杂离子浓度x对样品电导率有着显著的影响:σ(x=0.00)＜σ(x=0.03)＜σ(x=0.10)＜σ(x=0.06)。x=0.06的样品在湿润H2气氛中600℃下，电导率达到最大值1.85×10-4S.cm-1，主要表现为质子导电，同时具有一定程度的氧离子导电。
4、共沉淀法制备了Zr1-xScxP2O7系列陶瓷样品，对其进行了XRD、SEM表征和电性能的研究。并对Zr0.91Zn0.06P2O7和Zr0.91Sc0.06P2O7两种方法制备的陶瓷样品进行了对比。
- 作 者：
- 张红敏
- 学科专业：
- 无机化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 苏州大学
- 导师姓名：
- 马桂林
- 学位年度：
- 2012
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
