负载钴酸镧钙钛矿催化剂的制备及其催化碳烟燃烧的性能

日期:2015-09-25     浏览:1    下载:0     体积:2M     评论:0    


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目前柴油车的应用越来越广泛,但是其尾气中的碳烟颗粒给环境和人类的健康造成了巨大的危害,各国相继制定愈加严格的标准来限制碳烟颗粒污染物的排放。催化燃烧是目前最有效的消除碳烟颗粒的方法,其核心是高性能催化剂。钙钛矿由于具有较好的热稳定性、较高的催化氧化性能以及低廉的价格等优点,已被广泛应用于碳烟催化燃烧反应。但是钙钛矿催化剂较小的比表面积限制了其催化性能的进一步发挥。为了提高钙钛矿催化剂的比表面积和催化性能,本文制备了一系列负载型钙钛矿催化剂,考察了载体种类以及钙钛矿负载量对催化剂性能的影响。
  首先考察了载体效应,使用柠檬酸络合法将钴酸镧钙钛矿分别负载到氧化铈、氧化锆、氧化铝和铈锆固溶体上。XRD和FT-IR表征结果表明,氧化铝载体会与钴酸镧钙钛矿组份发生反应生成LaAlO3相,因而LaCoO3/Al2O3样品对碳烟燃烧的催化活性远低于负载到其它载体上的样品。BET、H2-TPR、SEM、Soot-TPR等表征结果认为,催化剂对碳烟催化燃烧活性与其比表面积、与载体的相互作用、氧化还原性能密切有关。其中铈锆固溶体负载的钴酸镧钙钛矿催化剂对碳烟燃烧活性最高。
  然后对铈锆固溶体中的铈锆比进行了优化,活性测试结果表明,Ce0.8Zr0.2O2样品的比表面积最大,对碳烟的催化燃烧活性最好。锆组分的加入能够有效抑制催化剂的烧结,使得各比例的固溶体比表面积均大于单纯的氧化铈载体。
  最后在Ce0.8Zr0.2O2固溶体上负载不同含量的钴酸镧钙钛矿组分,考察了负载量对碳烟催化燃烧活性的影响。XRD和FT-IR结果表明,铈锆固溶体上负载的一系列催化剂均为钴酸镧钙钛矿结构,其中负载量为5wt%的样品活性最好,负载量为2wt%的样品虽然比表面积最大,但是由于活性组分镧钴钙钛矿含量太少,催化活性低于负载量为5wt%的样品;然而,继续增加负载量至10wt%以上,载体表面的钴酸镧钙钛矿组分逐渐开始聚集,降低了催化剂的比表面积,及催化碳烟燃烧的性能。

作 者:
路良泽 
学科专业:
工业催化 
授予学位:
硕士 
学位授予单位:
天津大学 
导师姓名:
孟明丁彤 
学位年度:
2014 
研究方向:
 
语 种:
chi 
基金项目:
 
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