目前柴油车的应用越来越广泛,但是其尾气中的碳烟颗粒给环境和人类的健康造成了巨大的危害,各国相继制定愈加严格的标准来限制碳烟颗粒污染物的排放。催化燃烧是目前最有效的消除碳烟颗粒的方法,其核心是高性能催化剂。钙钛矿由于具有较好的热稳定性、较高的催化氧化性能以及低廉的价格等优点,已被广泛应用于碳烟催化燃烧反应。但是钙钛矿催化剂较小的比表面积限制了其催化性能的进一步发挥。为了提高钙钛矿催化剂的比表面积和催化性能,本文制备了一系列负载型钙钛矿催化剂,考察了载体种类以及钙钛矿负载量对催化剂性能的影响。
首先考察了载体效应,使用柠檬酸络合法将钴酸镧钙钛矿分别负载到氧化铈、氧化锆、氧化铝和铈锆固溶体上。XRD和FT-IR表征结果表明,氧化铝载体会与钴酸镧钙钛矿组份发生反应生成LaAlO3相,因而LaCoO3/Al2O3样品对碳烟燃烧的催化活性远低于负载到其它载体上的样品。BET、H2-TPR、SEM、Soot-TPR等表征结果认为,催化剂对碳烟催化燃烧活性与其比表面积、与载体的相互作用、氧化还原性能密切有关。其中铈锆固溶体负载的钴酸镧钙钛矿催化剂对碳烟燃烧活性最高。
然后对铈锆固溶体中的铈锆比进行了优化,活性测试结果表明,Ce0.8Zr0.2O2样品的比表面积最大,对碳烟的催化燃烧活性最好。锆组分的加入能够有效抑制催化剂的烧结,使得各比例的固溶体比表面积均大于单纯的氧化铈载体。
最后在Ce0.8Zr0.2O2固溶体上负载不同含量的钴酸镧钙钛矿组分,考察了负载量对碳烟催化燃烧活性的影响。XRD和FT-IR结果表明,铈锆固溶体上负载的一系列催化剂均为钴酸镧钙钛矿结构,其中负载量为5wt%的样品活性最好,负载量为2wt%的样品虽然比表面积最大,但是由于活性组分镧钴钙钛矿含量太少,催化活性低于负载量为5wt%的样品;然而,继续增加负载量至10wt%以上,载体表面的钴酸镧钙钛矿组分逐渐开始聚集,降低了催化剂的比表面积,及催化碳烟燃烧的性能。
- 作 者:
- 路良泽
- 学科专业:
- 工业催化
- 授予学位:
- 硕士
- 学位授予单位:
- 天津大学
- 导师姓名:
- 孟明丁彤
- 学位年度:
- 2014
- 研究方向:
- 语 种:
- chi
- 基金项目: