本文研究了两种用于氨气选择性催化还原消除氮氧化物的混合金属氧化物型催化剂的制备与性能的关系。
采用浸渍法以锐钛型TiO2为载体制备了钒钨钛(V2O5-WO3/TiO2)催化剂。考察了浸渍方式、n(草酸)/n(WO3)值、煅烧温度、煅烧时间等制备因素对氨气选择性催化还原NOx的影响,还考察了空速的影响。实验结果表明,V2O5-WO3/TiO2催化剂的最佳制备条件为:分步浸渍法,水浴温度为80℃,n(草酸)/n(WO3)=2:1,煅烧温度为500℃,煅烧时间为3h。空速为50000h-1时,该催化剂在200℃时,NO转化率为82.3％,250℃-400℃之间,NO转化率可达到100%,450℃时,NO转化率为91.8%。空速对催化剂活性的影响结果表明,空速越大,催化剂脱硝效率越差,尤其是在低温段。
V2O5-WO3/TiO2催化剂存在低温活性差这一问题,因此尝试寻找低温活性好的催化剂。采用共沉淀法制备了一系列不同铜含量的Cu-Mn-Ce催化剂,对其进行了活性测试,辅以X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD),比表面积(BET)等相关表征技术,考察了铜掺杂量和煅烧温度对催化活性的影响。结果表明,不同铜含量Cu-Mn-Ce催化剂活性顺序为:Cu(0.05)>Cu(0.01)>Cu(0.1)>Cu(0)>Cu(0.5)>Cu(2)。活性最优的Cu(0.05)样品在空速为50000h-1时,100℃时,NO转化率即可达到90.2%。125℃-250℃之间,NO可被完全转化。表明适量铜的掺入,可以增加催化剂的NO转化率,尤其改善了低温NO消除率。XRD分析表明,所有催化剂均呈立方萤石的CeO2结构。NH3-TPD结果说明,适量铜的掺杂,显著增强了催化剂吸附NH3的能力。NO2-TPD则显示,催化剂能够脱附更多的NO2时,催化剂表现出更高的NO转化率。即铜的适量掺杂可以增加NO2脱附量,说明铜掺杂的催化剂表面可以形成更多的硝酸根,有利于SCR反应的进行。煅烧温度对催化剂活性有显著的影响,结果表明:低温段(<150℃),催化剂活性顺序为:Cu(0.05)-400>Cu(0.05)-500>Cu(0.05)-600。400℃煅烧的催化剂活性最高,100℃时NO转化率可达到97%。高温段(>250℃),催化剂活性顺序则为:Cu(0.05)-600>Cu(0.05)-500>Cu(0.05)-400。结合XRD分析,600℃下煅烧导致了催化剂的烧结,降低了催化剂低温活性,但同时也抑制了NH3的过氧化,故高温段NO转化率反而高。
- 作 者：
- 罗永霞
- 学科专业：
- 工业催化
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 天津大学
- 导师姓名：
- 李永丹林跃生
- 学位年度：
- 2012
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
