随着社会工业的发展，引发的环境问题日益严峻，首当其中的是NOx的排放近年来引起了人们的广泛关注。NOx是引发雾霾、光化学烟雾、酸雨等一系列大气污染的元凶之一，以前人们对NOx的控制排放重点关注在燃煤电厂、汽车尾气等行业，而焦化行业排放的NOx未引起足够的重视。2012年6月27日新发布的《炼焦化学工业污染物排放标准》(GB16717-2012)对焦化行业NOx排放提出了更严格的要求，为了适应新的环保政策，焦化行业除了在焦炉设计和加热技术方面来控制氮氧化物的排放外，还亟需引进尾气脱硝技术。目前应用较广的SCR、SNCR以及湿法脱硝等技术存在普遍脱硝成本高，副产品易引起二次污染等问题，因此寻找一种适合于焦化行业的低成本的、高效、绿色的脱硝技术是焦化行业目前迫切的需求。本论文针对焦化行业自身特点通过采用微波辐照技术，以煤基炭为吸附剂和还原剂，达到高效地脱除焦炉烟气中的NOx，主要结论如下：
（1）通过对比不同来源的煤基炭在不同微波功率条件下脱硝性能，发现低品质煤制备的煤基炭具有良好的脱硝性能。微波功率300w时，脱硝率为95.88％~98.10%，脱硝性能高于炼焦配煤制备的煤基炭（脱硝率为55.90%~60.56%），略低于产品煤基活性炭（脱硝率为100%），FTIR发现低品质煤含有较丰富的极性官能团，促进对NOx的吸附和对微波能的转换，是一种低成本的、高效的微波脱硝炭材料。
（2）通过红外热成像仪研究发现煤基炭在微波场中，温度分布并不均匀，高温区集中在煤基炭的中心区域。当微波功率和煤基炭质量一定时，煤基炭在微波场中温度有一极值Tmax，且功率越大，Tmax越大。当煤基炭质量为20g时，微波功率为100~300w时, Tmax与微波功率P满足方程Tmax=232.18ln(P)-879.7。
（3）煤基炭的脱硝性能随微波功率、煤基炭质量、烟气停留时间的增加而增大，随流量、空速的增大而减小。微波功率为250w时，Tmax>400℃，当煤基炭质量为20g，烟气流量为1000ml/min、NO浓度为268mg/m3时，脱硝率达到92.35%。当NO浓度在268~804mg/m3时，脱硝率保持在84.25%~92.35%之间。O2的加入能促进脱硝，当氧含量从0%增大到4%时，脱硝率由90.00%提高到94.34%；CO2的加入对脱硝不利，当CO2浓度由0%增加到5%时，脱硝率由89.72%降到了81.35%；当烟气中加入2%的水蒸气，脱硝率由91.35%增大到93.98%，但当水蒸气的含量增大到4%时，脱硝率开始下降。
（4）通过对微波煤基炭脱硝的动力学研究表明，在快速反应区，反应速率满足方程此处公式省略，微波-煤基炭脱硝反应的活化能从常规加热条件下64 kJ·mol-1降为23.62kJ·mol-1。
（5）采用等体积浸渍法分别制备铜、钴、镍金属基煤基炭催化剂，在微波功率为250w时三者脱硝率分别是96.91%、93.6%、94.87%，证明铜基煤基炭催化性能最好。对铜基催化剂进行XRD和SEM以及EDS表征，发现起催化作用的是CuO，呈不规则薄片状，附着在炭表面和孔隙中。
（6）通过正交试验验证了微波-铜基煤基炭脱硝技术在处理模拟烟气的应用时发现，影响脱硝率因素的主次顺序是：功率（温度）>流量>煤基炭质量>催化剂用量，在最佳反应条件（P=300w，L=1000ml/min，m=30g，ωCu=0.5%）下，微波-铜基煤基炭处理模拟焦炉烟气脱硝率达到96.62%，Nox浓度从410mg/m3降至13.86mg/m3，远低于国家排放标准，实现了低成本的、高效、绿色的焦炉烟气治理。
- 作 者：
- 朱政
- 学科专业：
- 化学工程与技术
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 武汉科技大学
- 导师姓名：
- 王光华
- 学位年度：
- 2015
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
