随着大气雾霾越来越严重地威胁着人类的健康生活，人们对汽车尾气的催化净化要求变得越来越苛刻。而催化转化技术是控制汽车尾气污染最为直接和有效的方式。三效催化剂(TWC)由于其能够将汽车尾气主要成分CO、HC和NOx同时转化成为对环境友好的CO2、N2和H2O，成为了尾气治理的主要手段。然而三效催化剂的活性组分Pt、Pd和Rh等，只有在理论空燃比附近才能发挥最大功效，因此，需要使用储放氧性能优异的铈基复合氧化物来减小发动机运行过程中空燃比的震荡。本文通过改进的柠檬酸络合法制备了一系列铈镧铝共生共存复合氧化物，以提高铈基储氧材料的储氧能力以及在高温水热条件下的稳定性。实验结果表明:
镧的掺入可以进入氧化铈和铈铝共生共存复合氧化物的晶格中形成固溶体结构，显著改变晶体的晶胞参数，使得晶面间距增加，晶胞体积增大，晶格完整度下降，抑制铈镧固溶体(CL)以及共生共存复合氧化物(CLA)水热老化过程中晶胞的团聚长大。增强了铈镧固溶体样品中体相氧向表面迁移的能力，使其氧化还原性能得到增强。
铈镧铝共生共存复合氧化物中，γ-Al2O3并未进入铈镧固溶体（CeO2-La2O3）物相，即没有生成Ce-La-Al-O固溶体。但由于共生共存效应，经过共生过程的复合氧化物平均晶粒大小约为机械混合氧化物的三分之一。生共存复合氧化物在共生过程中，各组分混合均匀，两相彼此之间发生了强的相互作用，使CeO2的晶格发生畸变，因而得到了平均晶粒大小约为5nm的复合氧化物，储氧量约为相同组分的机械混合样品的3倍。
共生共存复合氧化物(Ce0.92La0.08)0.4Al0.6O2-z具有最高的储氧量(OSC)979μmol·g-1，相比之下，纯氧化铈样品的OSC仅为315μmol·g-1。经水热老化处理之后，CLA样品仍然可以保持高达880μmol·g-1的储氧量。这些结果是由于La3+掺入二氧化铈晶格内形成了CeO2-La2O3固溶体以及铈镧固溶体和γ-Al2O3之间的强相互作用，影响了氧化物结构的均匀性，形成氧空位并抑制CLA晶体颗粒在水热老化过程中的烧结过程。
- 作 者：
- 王亮
- 学科专业：
- 物理化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 广西大学
- 导师姓名：
- 李斌
- 学位年度：
- 2015
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
