CO2大量排放引起的环境问题已经成为全球政府和学术界的焦点。在水泥行业中，石灰石不仅可以作为生产水泥的原料，还可以用来捕集废气中的 CO2。钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化反应（CCCR）法捕集工业烟气中的 CO2是一种新型、环保、高效的捕集方法。但是，多次循环/碳酸化后颗粒表面由于高温而发生烧结，导致它的捕集效率严重降低，本论文的研究重点即为如何提高钙基吸收剂的抗烧结能力以及它的循环碳酸化率。
本论文以水泥工业为背景，使用改性钙基吸收剂捕集水泥烟气中的 CO2。采用三种不同种类的碳材料（石墨、竹炭和椰壳炭）作为改性剂，通过改变石灰石的形貌，改善石灰石颗粒的孔隙结构，以提高其在循环煅烧/碳酸化过程中对 CO2的捕集效率。碳材料的引入可以改变石灰石颗粒的形貌：在循环煅烧/碳酸化过程中，碳颗粒包裹在石灰石颗粒表面，在CO2的捕集循环前期起到支撑骨架的作用，由于水泥烟气中含有少量的 O2，随着循环次数的增加，碳材料逐渐被氧化，循环后期碳颗粒完全燃烧后，在原有的位置留下孔洞，从而增加石灰石颗粒的比表面积，使石灰石保持良好的疏松孔隙结构，延缓颗粒表面烧结现象的发生，提高循环煅烧/碳酸化率。本文从碳材料的种类、掺量等参数入手，分析改性捕集剂的循环碳酸化率性能，并对比堆积态和半悬浮态的捕集结果，主要研究结论如下：
（1）石墨是片状晶体结构，竹炭和椰壳炭是无定型块状结构，不同结构的添加剂对钙基材料改性效果有不同的影响。在碳材料掺量相同的情况下，对钙基材料捕集性能的增强效果为椰壳炭>石墨>竹炭。此外，椰壳炭对气体有选择性物理吸附能力，只吸附CO2不吸附N2，但是吸附量很少，仅占吸收剂总吸附量的0.25％，可以忽略不计。
（2）向吸收剂中引入碳材料，添加量同增强效果不是呈线性关系：实验结果表明，碳材料掺量为2 wt%时效果最好，钙基吸收剂的碳酸化率最高可以提高14%。
（3）碳材料改性后的捕集剂在50次循环后碳酸化率约为15%，未改性的捕集剂的碳酸化率约为10%；碳材料修饰后的钙基捕集剂碳酸化率的循环稳定性得到提高。
（4）改性后的钙基吸收剂经过几十次循环循环周期后，对比未添加碳材料的捕集剂与改性后的捕集剂，可知颗粒形貌和孔隙分布均保持较好的微观结构。从微观形貌上看到改性后的捕集剂在循环的过程中，石灰石颗粒始终保持较好的形貌，烧结现象得到延缓；石灰石颗粒较未改性的孔径分布在微孔上的较多，且孔隙结构更优化，未改性的吸收剂在50次循环后孔径主要分布在75~140 nm，改性后的吸收剂孔径主要分布在60~110 nm之间。在半悬浮态的实验中，石灰石颗粒一直处于周期性的剧烈回转运动状态，颗粒之间产生磨损，造成石灰石粒径变小，但是相对于堆积态实验烧结程度明显降低。
- 作 者：
- 孟冰露
- 学科专业：
- 材料学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 西安建筑科技大学
- 导师姓名：
- 闵永刚
- 学位年度：
- 2015
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
