化石燃料燃烧释放大量CO2，由此引起的全球变暖问题已经为世界各国所关注。煤炭是我国主要能源，燃煤减排CO2技术极为重要。传统燃烧方式产生烟气中CO2常常被大量N2稀释，CO2的分离与回收成本很高。化学链燃烧是一种崭新的燃烧理念，燃料不直接与空气接触燃烧，而是以载氧体在两个反应器之间的循环交替反应来实现燃烧的燃烧过程；载氧体在空气中进行氧化作用，然后与燃烧进行还原反应，气相反应产物只有CO2和H2O(汽)，凝结出水，不需消耗能量即得到高纯CO2。同体燃料化学链燃烧多采用“固体燃料直接加入燃料反应器，固体燃料先气化，气化的气体产物与载氧体发生还原反应”的实施途径。本文基于CaSO4载氧体的煤化学链燃烧技术，采用流化床反应器模拟燃料反应器，进行煤气化以及煤气化-CaSO4还原反应实验，研究了温度、气化介质对CaSO4载氧体的煤化学链燃烧还原反应特性的影响，同时对控制煤气化-CaSO4还原反应过程中SO2的释放进行了初步研究。 在不同温度下的煤气化以及煤气化-CaSO4还原反应实验中，采用纯水蒸气作为气化及流化介质，主要探讨温度对气体产物、碳转化效率、C-CO2转化率、CO2捕集效率、CaSO4还原反应特性等的影响。结果表明：(1)煤气化是煤气化-CaSO4还原反应过程的控制步骤。(2)CaSO4在CH4、H2气氛的反应活性随温度升高而显著提高，而在CO气氛下其反应活性相对较弱。(3)通过对反应后载氧体颗粒的SEM分析，发现载氧体颗粒出现轻微磨损，且表面变得疏松，950℃时存在轻微烧结现象。(4)850℃～975℃范围内，碳转化效率、C-CO2转化率均随温度升高而增大，最大值分别达95.9％和91.5％，但CO2捕集效率的最大值出现在950℃，为95.8％。 在不同气化介质下的煤气化以及煤气化-CaSO4还原反应实验中，选取反应温度950℃，研究了气化介质对气体产物、碳转化效率、CO2捕集效率、SO2释放特性等的影响，通过分析气体产物随时间的变化关系，并结合热力学理论，深入探讨了CaSO4还原反过程中SO2的生成机理。结果表明：(1)随着CO2/水蒸气体积比的增大，煤气化-CaSO4还原反应速率下降，CO累积率单调递增，相应地，CO2捕集效率单调递减；CO2/水蒸气体积比1:3时SO2累积量出现最大值。(2)SO2生成量随时间显现出多拐点与不对称的特性，SO2生成非单一反应。(3)在分别以水蒸气和CO2为气化介质条件下，30 min内碳转化效率可达94.5％和91.8％，与之对应的CO2捕集效率为95.8％和62.0％。 采用在燃料反应器内添加脱硫剂CaO的方法，进行了一系列基于CaSO4的煤化学链燃烧炉内脱硫实验。采用CO2/水蒸气体积比1:3的混合气体作为气化及流化介质，研究了不同反应温度条件下CaO/CaSO4摩尔比对气体产物、脱硫效率、CO2捕集效率的影响；同时也探讨了CaO对煤气化反应的影响。结果表明：(1)CaO对以CO2/水蒸气混合气体为气化介质的煤气化反应具有催化作用，煤气化产物CO、H2均增多；(2)反应温度950℃时，脱硫前SO2累积量较大，且脱硫效率仅约为50％；反应温度900℃时，脱硫前SO2的累积量为950℃时的47.7％，且脱硫效率可达85％；(3)CaO/CaSO4摩尔比存在着合适的取值范围，既能保证较好的脱硫效率，义能保证较高的CO2捕集效率。
- 作 者：
- 秦翠娟
- 学科专业：
- 热能动力工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 东南大学
- 导师姓名：
- 沈来宏
- 学位年度：
- 2009
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
