随着SO2和NOx排放标准的日益严格，烟气多种污染物协同治理技术已成为烟气净化领域中新的发展方向。本课题前期实验结果表明，复合吸收液Fe(Ⅱ)EDTA-Na2C2O4同时脱硫脱硝过程辅助光照对Fe(Ⅱ)EDTA有一定的再生效果。在此基础上，本文对草酸铁光催化协同湿式氨法同时脱硫脱硝过程进行了实验研究，对该方法的工业应用基础进行了探索。
首先，采用分光光度法研究了不同参数下UV/草酸铁体系·OH自由基生成规律。实验结果表明:UV光照和草酸铁是产生·OH的必要条件，[Fe3+]与[C2O42-]、pH值、体系组分是影响自由基生成率的主要因素。当pH值等于4，[Fe3+]在200umol·L-1～400umol·L-1范围及[C2O42-]在200umol·L-1～900umol·L-1范围内变化时，·OH自由基的生成率随[Fe3+]和[C2O42-]增大而增大。pH值为2～6时，·OH自由基的生成率先增大后减小，pH值为3时有最大值。氧气对·OH自由基生成有利，Fe(Ⅱ)EDTA(NO)的存在会消耗·OH自由基。UV/C2O42-、UV/Fe2+/C2O42-和UV/Fe3+/C2O42-体系对Fe(Ⅱ)EDTA脱硝富液再生有正协同作用，光催化再生60min后，脱硝率由再生前的20.7％、18.8％和19％分别恢复到28.9％、55％和61.1％。
其次，对UV/Fe(Ⅱ)EDTA/草酸铁体系脱硝过程进行了研究。结果表明:分步光照和草酸铁分步加入是适合的反应方式。酸性条件下再生吸收液脱硝效果较好，碱性条件不利于脱硝剂再生。增大Na2C2O4和FeSO4浓度，再生吸收液脱硝效果先增大后减弱。氧在光催化再生过程中表现出正协同效应。Fe(Ⅱ)EDTA浓度越高，再生吸收液脱硝效果越好。SO2对脱硝有促进作用。体系单独脱硝的产物为NO-3，还会产生Fe(OH)3沉淀。在Fe(Ⅱ)EDTA浓度为0.01mol·L-1，温度为50℃条件下，实验最佳条件为:pH值为5.3，Na2C2O4和FeSO4浓度分别为0.06mol·L-1和0.02mol L-1，再生吸收液脱硝率一般可达60％左右。
最后，对UV/NH3·H2O/Fe(Ⅱ)EDTA/草酸铁体系同时脱硫脱硝过程进行了研究。结果表明:NH3·H2O/Fe(Ⅱ)EDTA体系具备良好的同时脱硫脱硝能力，在草酸铁与吸收体系协同作用下，通常脱硝率可由约20％恢复到52％，脱硫率可由40％恢复到80％。pH值为4.35和5.20时，再生吸收液脱硫脱硝效果较好。Na2C2O4与FeSO4的最佳浓度比为3∶1;保持最佳浓度比，增加草酸铁总浓度，再生吸收液脱硝率与脱硫率先增大后减小，获得最高再生脱硫脱硝效率的Na2C2O4与FeSO4浓度组成分别为0.09mol·L-1和0.03mol L-1。NO浓度对再生吸收液脱硝效果影响显著，对脱硫效果影响不明显。SO2浓度对脱硫脱硝效果均有影响。O2对再生吸收液脱硫脱硝有促进作用，无氧条件下，再生吸收液的最大脱硝率可恢复到51％左右，最大脱硫率可恢复到80％左右;而通氧12％条件下，再生吸收液的最大脱硝率可恢复到62％左右，最大脱硫率可恢复到90％左右。
综上所述，本研究通过牺牲光敏性的草酸铁配体再生脱硝络合剂，建立了一种温和的光助低温湿式氨法同步脱硫脱硝过程，为湿法烟气多污染物协同控制提供了一种新的思路。
- 作 者：
- 叶智
- 学科专业：
- 化学工程与技术
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 武汉科技大学
- 导师姓名：
- 吴晓琴
- 学位年度：
- 2018
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
