柴油车具有高燃油经济性和排放性能好的特点，但其尾气排放的颗粒物和NOx数量远比汽油车大，对环境造成了严重的污染，其碳黑颗粒和NOx被人体吸入后对呼吸道和肺造成严重损害，甚至可能致癌。碳黑颗粒的热氧化温度高达550-600℃以上，但是柴油机的排气温度却在175-400℃之间。怎样制备高活性催化剂同时消除柴油机尾气中碳颗粒和氮氧化物是应用催化和环保研究领域中一个极为重要方向。目前，使用的贵金属尾气净化催化剂能够满足排放标准的要求，但价格昂贵，高温时容易烧结，热稳定性较差，因此，开发非贵金属催化剂逐渐成为尾气净化的研究重点。稀土金属氧化物，如CeO2具有较好的氧迁移性、氧存储性和热稳定性，且Ce4+/Ce3+具有较好的氧化还原能力，常被用作催化剂材料。CeO2用作柴油车尾气净化催化剂已有许多研究，和过渡金属结合有助于提高氧存储和释放性能，增强氧的迁移性、改善氧化还原性能、提高催化活性。
本文采用水热法制备了三种不同形貌的CeO2载体并在其基础上掺杂Sm、Zr;用浸渍法在载体上担载Ag、MnOx以及络合燃烧法合成系列Ce基材料催化剂，考察催化剂的碳黑催化氧化性能及碳黑和NOx共消除性能。
1、采用水热法制备了短棒、长棒、立方状三种不同形貌的CeO2及Sm、Zr掺杂的铈基材料;以铈基材料为载体，分别担载Ag、MnOx制备了系列催化剂;考察载体形貌、掺杂Sm、Zr元素修饰等对载体氧化还原性能、表面氧物种、及其负载Ag或MnOx催化剂碳黑催化燃烧性能的影响。研究结果表明:CeO2-rod2相比CeO2-rod1和CeO2-cube存在更多的缺陷氧物种，担载Ag后，Ag/CeO2-rod2的ID/IF2g=1.12存在最多的缺陷位和缺陷氧物种，Ag和Ce间的相互作用影响了存在的缺陷位和缺陷氧物种。Ag/CeO2-rod1氧化还原能力与其他两种形貌的催化剂相比较强，而Ag/CeO2-cube形成稳定性载体更加容易，总之载体形貌对Ag物种的分布和还原特征有较大影响。Ag系列催化剂在氧气气氛下的碳黑燃烧性能较好，且Sm的掺杂对其性能的提高作用很大。Ag/Ce-Sm0.1-O2-cube的催化活性最好，Tp温度仅在327℃。Mn/Ce-M-O2系列催化剂在碳黑燃烧反应中的活性比Ag系催化剂低。无论担载Ag或者Mn，两者在立方形貌载体上都表现出了优越的催化性能。
2、采用络合燃烧法制备不同Ag含量催化剂，进一步考察Ag含量不同对催化剂结构及性能的影响。相比浸渍法，当相同Ag含量为0.1时，络合燃烧法制得的催化剂在氧气气氛下的Tp温度最低，为315℃，催化活性相当好。说明Ag引入晶胞中，Ag-Ce间的相互作用增强，活性提高。
- 作 者：
- 樊琪
- 学科专业：
- 物理化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 辽宁师范大学
- 导师姓名：
- 单文娟
- 学位年度：
- 2016
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
