燃煤烟气是造成我国大气污染的主要原因，中低温燃煤锅炉是我国燃煤烟气的主要来源，对于中低温燃煤锅炉烟气的控制成为近年来大气污染控制的热点。本文在传统VWTi催化剂的基础上，通过改进得到了脱硝活性高的VWTi催化剂，并对其机理进行了系统研究。针对低负荷燃煤机组，本文对氨法脱硫脱硝吸收产物NO2-和SO32-的催化氧化过程进行了实验研究;建立鼓泡反应装置，对氨法脱硫副产物+4价硫S(Ⅳ)的氧化过程进行研究;探究了H2O2的自身分解规律和对烟气中主要污染物的氧化行为，并在鼓泡反应器中对氨同时吸收SO2和NOx的反应进行了探讨。
用过量浸渍法在TiO2和Al2O3载体上负载V2O5，制备了V2O5/TiO2和V2O5/Al2O3催化剂，解析载体对催化剂脱硝活性的影响。脱硝活性测试结果表明，V2O5/TiO2比V2O5/Al2O3有着更高的SCR活性。采用XRD、BET、UV-vis、DFT理论计算、XPS、EPR和in situ-DRIFT等表征技术，研究了催化剂结构和表面性质，结果表明两种载体都能和V2O5相互作用。载体和V2O5的相互作用，使电子易于由载体向V2O5转移，从而使催化剂表面的还原态V2O5增多。与V2O5/Al2O3相比，V2O5/TiO2催化剂表面形成的超氧自由基可以提高催化剂表面的NO氧化能力，因此使得V2O5/TiO2催化剂具有更高的脱硝活性。
以TiO2为载体负载V2O5和WO3，制备商业脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2，其中WO3拓宽了催化剂的活性温度窗口，且当WO3的含量达到6％时该趋势最明显。采用XRD、XPS、PL以及EPR等表征技术，研究WO3对催化剂的结构和表面特性的影响，结构表明WO3能够与TiO2载体表面氧空位作用，抑制了载体金红石相的产生，使催化剂高温下的稳定性增强;WO3具有一定的存储和转移电子的能力，促进了V2O5与载体TiO2的作用，使电子更易由载体向V2O5转移，从而使催化剂表面还原态V2O5进一步增多;催化剂表面还原态的V2O5是超氧自由基生产的活性位点，因此WO3的存在促进了催化剂表面超氧自由基数量的增多，从而提升了V2O5-WO3/TiO2催化剂的选择性催化还原(SCR)脱硝活性。
针对工业锅炉、烧结机、催化裂化装置等，烟气温度较低（低于180℃），SCR脱硝技术难以普遍适用的体系，本文提出以H2O2为氧化剂，以α-Fe2O3，Fe/Al2O3及Fe/TiO2为催化剂，催化转化H2O2为·OH在较低的温度下氧化NOx为硝酸盐，从而达到脱硝的目的。采用XRD、SEM、BET、NH3-TPD、FTIR以及XPS等表征技术，重点研究了H2O2在铁基催化剂表面的分解机制及其氧化脱除NOx的机理。
在同时脱硫脱硝的过程中，主要得到不稳定的SO32-和NO2-混合液，易分解为SO2和NOx。需对其进行氧化处理，以得到稳定的SO42-和NO3-，达到固硫固氮的目的。因而，对SO32-和NO2-的氧化动力学进行了系统研究，结果表明SO32-和NO2-能够氧化为SO42-和NO3-。
- 作 者：
- 黄贤明
- 学科专业：
- 环境工程
- 授予学位：
- 博士
- 学位授予单位：
- 南京理工大学
- 导师姓名：
- 钟秦
- 学位年度：
- 2016
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
