采用喷雾热解法和基于Pechini法的溶胶低温燃烧工艺制备了La<,0.6>Sr<,0.4>Co<,0.2>Fe<,08>O<,3-d>(LSCF)粉体以及催化剂SrTi<,0.9> Li<,0.1>O<,3>(STL)粉体.通过x射线衍射,扫描电镜,透射电镜及激光粒度仪分别对材料的晶型、微观形貌、内部结构及粒度分布进行了观察,并测定了La<,0.6>Sr<0.4>Co<,0.2>Fe<,0.8>O<,3>粉体的电性能以及STL材料的甲烷氧化偶联(OCM)催化性能。结果表明,喷雾热分解法合成的LSCF粉体材料粒子呈球形,平均粒度3.13μm,粉体的粒度符合液滴粒子转变机理,即1个产物粒子由1个液滴形成；超声喷雾在900℃热分解的产物能直接形成钙钛矿型晶相；在650℃时的电导率最大,为11.59S/cm。溶胶低温燃烧法制备的STL粉体为片状的结构而且粒度分布比较宽；而通过在喷雾热解前驱溶液中加入一定量的硝酸铵,可得平均粒径为500nm且分布均匀的STL实心球形超细粉。喷雾热解法制备的STL超细粉具有良好的OCM催化活性,其C<,2>选择性和C<,2>收率远高于溶胶低温燃烧法制备的STL粉体。 应用干-湿相变技术制备了LSCF中空纤维陶瓷膜。扫描电镜结果显示,该陶瓷中空纤维膜具有多孔层和致密层组成的非对称结构。经1300℃的5h烧结后,可得到致密的LSCF陶瓷中空纤维膜。烧结后,LSCF粒度变大而其钙钛矿型晶相结构没有发生变化。 用致密LSCF中空纤维陶瓷透氧膜组装成甲烷氧化偶联反应器,并对其催化性能进行了测试。结果表明,在1198-1248K,膜反应器可获得较高的C<,2>选择率(93.5﹪),但是甲烷转化率较低(<20﹪),尾气中却含有大量的未反应的氧气。在膜中填充STL催化剂以消耗剩余的氧气。其OCM催化性能测定表明,甲烷转化率和透氧速率都有了比较明显的提高,但是C<,2>收率只在1048-1198K温度范围内有所提高。填充STL的膜反应器最大C<,2>收率为14.5﹪在1198K,相应的甲烷转化率和C<,2>选择率分别为44.1﹪和32.9﹪；对比STL在膜反应器模式和固定床模式下的催化测试结果发现,在相同的甲烷转化率级别上,膜反应器模式下的C<,2>选择率要比固定床高10﹪左右,C<,2>收率也要高出3﹪-4﹪。
- 作 者：
- 庞兆宝
- 学科专业：
- 应用化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 山东理工大学
- 导师姓名：
- 谭小耀孟波
- 学位年度：
- 2007
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
