纳米碳材料具有优异的结构特性、热学、磁学、光学和力学等方面的性能，作为一种新颖的，环境友好的，可再生材料，其应用一直是科技创新的前沿领域，在环境催化领域也引起了研究热潮。本论文以新型碳纳米材料—碳纳米管和纳米洋葱碳作为载体，制备碳基催化剂，研究其在环境催化中的应用，包括直接催化分解氮氧化物和可见光下催化分解难降解有机废水两部分，重点探索了以纳米洋葱碳为载体的催化剂性能，拓展了纳米碳材料在环境催化方面的应用。本论文主要结论如下:
(1)制备了碳纳米管负载非贵金属催化剂Fe/CNTs，Mn/CNTs和Cu/CNTs，以此三种催化剂直接分解NO得到了较好的催化效果。Fe/CNTs样品在NO转化率和N2的选择性方面显示出了优异的性能。500℃时Fe/CNTs分解NO转化率达到76％，N2的选择性达到87％。催化剂活性和选择性顺序均为Fe/CNTs＞Mn/CNTs＞Cu/CNTs。Fe，Mn与CNTs发生强烈的化学反应形成碳化物，而在Cu/CNTs样品中，却产生了碳酸铜。碳化物对于NO直接分解为N2和O2更为有效。在300-500℃的反应温度内，即保证了催化剂的高活性，也避免了MWCNTs被强烈氧化。
(2)首次研究了新型碳材料CNOs（洋葱状碳）作为氮氧化物直接分解催化剂载体的活性，以浸渍法制备CNOs担载Cu，Mn和Cu-Mn双金属催化剂，金属颗粒较为均匀的分散于CNOs表面，其中Cu-Mn/CNOs显示出了较高的活性，温度为500℃时，NO转化率为77％，N2的选择性为90％。在Cu/CNOs催化剂中很容易形成NO2-和NO3-，不利于氧的脱附，因此活性最低，而双金属Cu-Mn/CNOs中，Mn2-δ-Cu2+δ之间的氧化还原作用有利于氧物种O22-和O2-的形成，使得氧迅速脱附，得到较高的NO转化率及N2的选择性。
(3)利用SDP联合溶胶凝胶法制备了不同焙烧温度下的MWCNTs-TiO2光催化剂。结果表明，SDP能够形成微小的、分散更均匀的纳米颗粒;焙烧温度对复合光催化剂的可见光响应也有较大的影响，450℃温度下焙烧得到的光催化剂MCT3有最强的可见光吸收和最佳的催化活性，喹啉降解率大于80％。碳光敏化作用是MWCNTs-TiO2光催化剂在可见光下具有催化活性的主要原因。
(4)以MCT3催化剂深度降解焦化废水，用中心组合设计响应曲面法(Central Composite Design，CCD)进行试验优化，在pH为6.72，催化剂投加量为0.94 g·L-1，气体流速为0.98 L·min-1以及初始浓度为50mg·L-1的反应条件下，MCT3可见光下催化降解焦化废水得到最高86.57％的降解率。
(5)采用SDP联合溶胶凝胶法制备了具有可见光响应-磁可分离双功能的CEMNs-TiO2纳米复合光催化剂，考察了焙烧温度对催化剂活性的影响，焙烧温度为450℃的样品可见光催化活性最佳。通过磁滞回线测试得出CEMNT3的Mr/Ms为0.016，剩磁几乎可以忽略，即磁滞回线为重合“S”型曲线，具有超顺磁性，在保护磁核的磁分离效果的同时保证了复合材料的可见光催化活性。
(6) CEMNs-TiO2纳米复合光催化剂在水溶液中呈悬浮态，能够发挥颗粒的大比表面积，与待降解有机物良好的接触，在反应结束后，可借助外磁场进行快速分离回收，循环利用。在循环使用6次后亚甲基蓝降解率下降为69.88％，磁回收率为90.6％。
(7) CEMNs-TiO2纳米复合光催化剂对亚甲基蓝的光催化降解作用产生的原因是碳在光降解过程中不仅起吸附或分散作用，更起到了掺杂作用，形成Ti—O—C键，引起了可见光催化活性的提高，同时，高石墨化的CEMNs也可能充当光敏化剂，两者共同主导可见光催化降解亚甲基蓝的反应。
- 作 者：
- 崔佳丽
- 学科专业：
- 环境工程
- 授予学位：
- 博士
- 学位授予单位：
- 太原理工大学
- 导师姓名：
- 高利珍
- 学位年度：
- 2014
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
