火电厂的煤经过燃烧后产生大量的氮氧化物,氮氧化物是大气环境中破坏臭氧层,形成酸雨和雾霾的主要组分,选择性催化还原(SCR)是一种有效脱除烟气中氮氧化物(NOx)的技术,该技术的核心是脱硝催化剂。V2O5-WO3/TiO2催化剂 SCR脱硝技术由于脱硝效率高、工艺成熟,广泛应用于燃煤烟气 NOx脱除。该催化剂长期在恶劣环境中工作,面临失活、中毒、烧结、堵塞等问题,导致脱硝效率下降,运行成本升高,因此有必要深入探讨作用机理。
本文以 V2O5-WO3/TiO2催化剂为研究对象,主要探讨铬渣与煤混烧后烟气成分中的Cr3+、Na2CrO4、Mg2+、K+对脱硝催化剂性能的影响,采用等体积浸渍法制备了纳米级 V2O5-WO3/TiO2催化剂,选取铬渣、飞灰中含量较多的四种化合物前驱体分别是 CrCl3、Na2CrO4、MgCl2、KNO3,采用等体积浸渍法将上述四种化合物单独和交叉负载到催化剂上,模拟催化剂―中毒‖(因为 CrCl3是活性助剂)。通过 BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD等技术表征化合物 CrCl3、Na2CrO4、MgCl2、KNO3对催化剂的作用机理。结果表明,单独负载时催化剂在高温阶段(250-450℃)的脱硝效率排列顺序为0.5CrCl3>VWTi>0.5MgCl2>0.5Na2CrO4>0.5KNO3;与各样品平均孔径的排列顺序相同,说明平均孔径对催化剂的脱硝效率有较大影响;NH3-TPD表征催化剂酸性排列顺序为0.5CrCl3>VWTi>0.5MgCl2>0.5KNO3≈0.5Na2CrO4,催化剂脱硝效率与酸性大小正相关。交叉混合负载时催化剂脱硝效率与化合物种类、负载先后顺序有关,总体来讲,催化剂负载含 CrCl3的混合物后脱硝性能基本保持不变,原因是酸性增强;负载含Na2CrO4的混合物后脱硝性能下降较多,原因是酸性减弱。
研究了新鲜 VWTi、0.5CrCl3、0.5Na2CrO4三种催化剂的本征动力学参数,结果表明0.5CrCl3催化剂的指前因子变大,表明活性中心数目变多;活化能升高,可能原因是钒铬(Cr3+)固溶体的活化能高于钒钨固溶体,总体表现为脱硝活性增强。掺入 Na2CrO4后指前因子变小,表明活性中心数目变少;活化能降低,可能原因是钒铬(Cr6+)固溶体的活化能低于钒钨固溶体,总体表现为脱硝活性降低。
- 作 者:
- 段景卫
- 学科专业:
- 动力工程
- 授予学位:
- 硕士
- 学位授予单位:
- 河南科技大学
- 导师姓名:
- 王学涛陈镭
- 学位年度:
- 2017
- 研究方向:
- 语 种:
- chi
- 基金项目: