氮氧化物(NOx)为主要大气污染物之一，随着经济的高速发展，NOx的排放量日益增多，对生态和环境造成了极其恶劣的影响，因此大力发展NOx控制技术已刻不容缓。目前，选择性催化还原(SCR)是烟气脱硝技术中应用最为广泛的一种技术，但常用的V-W-Ti体系商用催化剂，存在着活性温度窗口高(300～500℃)、易烧结、易受水蒸汽和SO2的影响中毒失活等问题，若SCR催化剂能够在200℃以下的温度仍然能够保持较高的脱硝活性，且具有较好的抗硫、抗水性，可以使SCR系统工作温度进一步拓宽，实现火电行业全负荷脱硝，并可以将SCR的脱硝技术广泛应用于钢铁、水泥等烟气温度较低的燃煤行业，有效地控制钢铁冶金等行业的气体污染物排放，因此大力开发廉价高效高抗硫的低温SCR脱硝催化剂意义重大。
本文首先通过量子化学计算对催化剂活性组分进行了初步的筛选，采用浸渍法制备了一系列的单金属及双金属改性的SAPO-34分子筛催化剂，对其在90～330℃进行了活性评价，并对不同的催化剂进行了BET比表面积、X射线衍射、NH3-TPD、TEM、XPS等表征分析。Cu(2)-Mn(6)/SAPO-34(450)催化剂的活性最佳，在空速为15000h-1，O2浓度为3％，氨氮比为1.1，温度为120℃时脱硝活性可到达73.2％，温度在180～330℃催化剂的活性均能保持在90％以上，最高可达98.8％。随后考察了Cu-Mn/SAPO-34双金属复合分子筛催化剂的抗H2O和抗SO2性能，发现该分子筛催化剂的抗H2O性能较好，H2O对催化剂的影响主要是由于与NH3和NO等发生竞争吸附，而抗SO2中毒性能一般，温度越低越容易发生SO2中毒且为不可逆的中毒。
为了进一步改善催化剂的抗SO2性能，结合量子化学计算NH3、NO、H2O、SO2等在活性组分氧化物表面的吸附能，在Cu(2)-Mn(6)/SAPO-34的基础上添加助剂如Ce、Co、Fe、Mo等，考察了掺杂不同的助剂对催化剂的脱硝活性及抗SO2性能的影响，并对SO2中毒前后的催化剂进行了BET、NH3-TPD、TG-DTG、SEM、EDS等表征分析，发现经Ce改性的催化剂不仅脱硝活性有所提升，抗SO2中毒性能也有明显提升。SO2中毒8h后催化剂的活性由96.6％降为85％，比未改性的催化剂中毒8h后活性降低至67％，其抗SO2性能有明显的提升，TG-DTG和SEM、EDS的分析结果显示，Ce的添加有利于抑制生成的硫酸铵盐在催化剂表面沉积。
- 作 者：
- 何鹏飞
- 学科专业：
- 动力工程及工程热物理；热能工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 东南大学
- 导师姓名：
- 沈德魁
- 学位年度：
- 2017
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
