低浓度苯是挥发性有机化合物（VOCs）的主要污染物之一，其排放不仅会造成室内空气污染，也会影响大气的环境，造成光化学污染，破坏大气臭氧层，而且会对人体健康造成严重的危害。目前催化燃烧技术以其高效方便，无二次污染等优点逐渐被认为是最有效的处理 VO C s废气的方法之一。催化燃烧技术的研究重点就是催化剂的催化性能。而非贵金属复合氧化物催化剂具有较好的经济效益和催化性能，因此对其研究具有重要的工程应用价值。在某些高湿度地区，水蒸气的存在也会对催化剂的活性产生一定的影响，而在 VO C s反应过程中也会产生少量的水蒸气，因此有必要研究水蒸气对催化剂活性的影响情况。而催化剂在使用过程中稳定性能会对生产过程产生重要的影响，需要考虑到热稳定性能对催化剂活性的影响。因此通过添加Mg对催化剂的热稳定性能的研究也具有重要的应用价值。
采用浸渍法制备了 Cu-Mn-Ce/γ-Al2O3催化剂，实验研究了该催化剂在固定床反应器中对低浓度苯的催化燃烧特性，考察了催化剂表面反应前后的结构及反应物浓度变化规律。通过XRD、BET、H2-TPR、XPS、FTIR等表征手段重点研究了催化剂结构及组分对催化剂活性的影响，并探讨了不同反应空速，负载量、苯浓度、焙烧温度和水蒸气等因素对催化剂催化活性的影响。
结果表明，催化剂中Cu-Mn-Ce摩尔比在1:1.5:0.5时催化活性最高，低浓度苯在310℃时即可完全转化，催化剂焙烧温度在600℃时效果最好，而催化剂的活性随着空速的增加而降低。Mn的添加促进了催化剂的低温活性的提高，而Ce的添加则提升了催化剂的高温活性，促进了晶格氧的流动，有利于催化剂的催化性能提升。
当反应气流中含有水蒸气时，Cu1Mn1.5Ce0.5催化剂催化低浓度苯的活性受到明显抑制，并且随着水蒸气浓度的增加抑制作用越发明显，当反应温度为220℃时，通入水蒸气后低浓度苯的转化效率最大下降了8%。而通过对催化剂表面进行吹扫，可以使催化剂的活性恢复，吹扫时间越长，恢复效果越好，吹扫1小时后，320℃下的苯转化效率可以恢复到95.4%，几乎可以达到初始的转化状态（96.1%）。通过对催化剂结构研究表明，在水蒸气作用下，催化剂表面金属氧化物易发生烧结，降低催化剂的比表面积，从而降低催化剂的活性。而水分子和苯分子之间的竞争关系会抑制苯分子在催化剂表面活性位上的吸附，这也是造成催化剂活性降低的原因之一。
另一方面，为了提高催化剂的热稳定性能，在Cu-Mn-Ce催化剂的基础上通过添加少量的Mg来考察其含量对催化燃烧苯的性能影响，研究表明一定量的M g掺杂可以有效的提高催化剂的活性，使得催化剂比表面积增加了2.1m2/g。当反应温度200℃时Cu1Mn1.5Ce0.5Mg0.1催化剂的催化活性比原催化剂提高了7%左右，有效的提高了200℃-300℃范围内的转化效率。通过对催化剂长时间的催化研究，结论表明，Mg离子的添加有效的减少了催化剂表面的烧结，M g离子在催化剂表面主要以MgO形式存在，MgO可以提高催化剂的热稳定性。
本文系统的研究了Cu-Mn-Ce催化剂催化燃烧特性，探讨了水蒸气对催化剂催化活性的影响，并通过添加助剂Mg来提高催化剂的热稳定性，为VOCs催化剂的研究和制备提供理论支撑。
- 作 者：
- 王恒远
- 学科专业：
- 动力工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 重庆大学
- 导师姓名：
- 杨仲卿
- 学位年度：
- 2017
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
