选择性催化还原(SelectiveCatalyticReduction，SCR)技术具有较高的脱硝效率，在燃煤电站锅炉中已有应用，该技术的核心为催化剂。目前应用最广泛的SCR脱硝催化剂为钒钛系催化剂，但其较高的脱硝温度窗口(300～400℃)使催化剂易受烟尘和SO2等毒化作用，因此对钒钛系催化剂进行改性研究成为国内外的热点之一。
本文主要通过优化制备工艺和添加合适助剂对V2O5/TiO2催化剂进行改性研究。微波辐射具备体积加热特点，将微波辐射技术应用于钒钛催化剂的制备中，提高其活性组分在载体上的分散度，优化催化剂的孔隙率结构;并通过添加过渡金属等助剂进一步优化钒钛系催化剂的低温活性，同时借助XRD和SEM等表征手段，揭示催化剂的晶相和微观结构的优化过程。
本文将微波技术引入到催化剂的制备工艺中，考察微波干燥对催化剂脱硝活性和结构性能的影响规律，并筛选出最佳微波干燥参数。研究发现，微波干燥可大幅度提高钒钛系催化剂的SCR活性(250℃时催化剂的脱硝效率从50.4％提升至83.6％);微波干燥的最佳实验参数为:微波功率210W;微波时间20min(干燥量约10g)。对催化剂进行了表征分析，结果表明微波干燥与常规烘干相比可使催化剂粒径变小，晶粒分布更加均匀，提高了活性成分在载体上的分散度，优化了催化剂的孔隙率结构。
探讨了Mn、Ce、Fe和W助剂对V2O5/TiO2催化剂脱硝活性的影响规律。结果表明，Mn、Ce助剂均可提高催化剂活性，尤以Mn助剂的提升效果较明显，而Fe、W作为助剂的效果不佳。筛选得微波法制备的3V5Mn5Ce/TiO2复合催化剂表现出最好的脱硝活性，220℃时NO脱除率为93.9％。表征结果显示载体TiO2主要以锐钛矿形式存在，钒锰的氧化物均以不定形态负载在TiO2表面且高度分散，助剂Ce的添加和微波干燥均可使催化剂的比表面积增大。
研究了煅烧温度、反应温度、NH3/NO摩尔比、O2浓度、空速等参数对3V5Mn5Ce/TiO2-W催化剂活性的影响规律，为催化剂的工业应用提供基础数据。结果显示较低的煅烧温度(400℃左右)有利于脱硝SCR反应的进行，温度过高(600℃以上)会产生活性组分的结晶或烧结;反应温度升高、NH3/NO摩尔比的增加、O2浓度的增加、空速的降低均可使NO脱除率升高;实验显示220℃时3V5Mn5Ce/TiO2-W催化剂的NO脱除率保持在90％以上，表明催化剂稳定性良好。NH3和NO的瞬态响应实验表明在此催化剂上进行的SCR反应遵循Eley-Rideal机理。
通过实验对V-Mn-Ce/TiO2-W催化剂作用下SCR反应动力学进行了研究，得出本实验条件下SCR反应中NO为一级反应，NH3为零级反应，计算得250℃时反应速率常数为5.11L/(g·min)，反应活化能为50.94kJ/mol，与传统的钒钛系催化剂相比，活化能大幅降低。
- 作 者：
- 邹鹏
- 学科专业：
- 热能工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 山东大学
- 导师姓名：
- 路春美
- 学位年度：
- 2012
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
