氮氧化物(NOx)是形成酸雨以及光化学烟雾的罪魁祸首,严重破坏环境和损害人体健康。选择性催化还原(SCR)技术是重要的烟气脱硝技术,而催化剂是其中的关键技术之一。但是其核心技术掌握在少数发达国家手中,并且SCR催化剂技术有许多急需改进和提高的地方,所以研究具有自主知识产权、高效低成本的SCR脱硝催化剂具有非常重要的现实意义。
本文首先研究以纳米TiO2为载体,负载不同配比的V2O5和WO3为活性组分,通过挤压成型技术,制备蜂窝状SCR脱硝催化剂。在自主搭建的催化剂脱硝试验装置上对其脱硝性能进行试验研究和检测分析,探讨V2O5和WO3负载量对钒钛类催化剂性能的影响,得到最佳性能配比。通过添加稀土氧化物对钒钛类催化剂进行改性,制备负载不同含量氧化铈、氧化镧和氧化铒的催化剂,探索稀土氧化物种类及含量对钒钛类催化剂性能的影响。采用SEM、EDS、XRD、BET等分析方法对催化剂进行表征;在自制试验装置上研究和讨论了反应温度、空速、氨氮比、氮氧化物浓度、氧浓度和锻烧温度对催化性能的影响。最后对催化剂的SCR反应动力学进行初步研究。
研究结果表明:1％V-10％W催化剂的各方面综合性能最佳,其最高脱硝效率达到94.51％;在300℃～450℃温度窗口中,脱硝效率都在88％以上;稀土氧化物的负载量对钒钛脱硝催化剂的脱硝性能有着较大影响,其中CeO2的负载量为1％时脱硝性能最佳,La2O3的负载量为1.5％时,脱硝效率较好;焙烧温度对催化剂的比表面积有较大影响,所用TiO2的比表面积为89.46 m2?g-1,而1％V-10％W催化剂经过600℃和750℃焙烧后比表面积分别降为74.32和43.49 m2?g-1;焙烧温度对催化剂的强度也有显著影响,600℃和750℃焙烧后1％V-10％W催化剂的抗压强度分别为1.58和2.00 MPa;含稀土催化剂的强度高于不含稀土催化剂,含1％CeO2的催化剂600℃和750℃时抗压强度分别达到2.97和3.50 MPa;1％Ce-V催化剂在250℃时的脱硝效率达到90％,在300～450℃范围,其脱硝效率都超过97％;1％La-V在350℃时的脱硝效率达到97.45％;添加稀土元素提高钒钛类催化剂7％左右的抗中毒能力,损失率最小的是0.5％La-V催化剂,为59.66％,其次是1％La-V催化剂,而无稀土元素的催化剂的损失率为67.41％。
在200～350℃范围内,随反应温度升高,各催化剂脱硝效率都迅速提高,350℃时达到最大值,400℃之后有所下降;在同一温度下,各种催化剂的脱硝效率都随空速增大而降低;在氨氮比小于1时,各催化剂的脱硝效率随氨氮比增加而明显增加,大于1时,脱硝效率几乎保持不变;当O2浓度小于2％时,脱硝效率很低,大于4％时,趋于最佳,O2浓度继续增加,趋于平缓;所研制的催化剂适合脱除氮氧化物的浓度范围较宽广;1％V-10％W催化剂合适的煅烧温度为600℃,煅烧温度升高将显著降低NOx脱硝效率和损失温度窗口;1％Ce-V催化剂在600℃焙烧时得到的脱硝性能较高,而750℃烧结时得到的抗压强度更大;添加稀土氧化物可以提高钒钛类催化剂的比表面积,同时也提高二氧化钛晶型转变温度;1％V-10％W催化剂和1％Ce-V催化剂的反应活化能Ea分别为33435.9709J/mol和21924.0408J/mol;Ea较小说明催化反应较易进行,有利于提高脱硝效率。
- 作 者：
- 苏茂
- 学科专业：
- 材料学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 江苏科技大学
- 导师姓名：
- 刘少光徐玉松
- 学位年度：
- 2012
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
