日益严重的大气污染和日趋严格的排放标准推动了烟气脱硝技术的快速实施，特别是氨选择性催化还原脱硝技术(简称NH3-SCR)。催化剂是SCR脱硝的关键，工业商用的催化剂大多数以锐钛型TiO2（钛白粉）为载体（通常占总质量的80-90％）、V2O5为主催化成分（约占1-2％）、WO3（或MoO3）为助催化成分（约占5-10％），称为钒钛系催化剂。钒钛系催化剂通常置于锅炉系统的除尘设施之前，操作温度400℃左右，由此导致催化剂容易遭受粉尘的冲刷及化学腐蚀，或因锅炉过热而导致活性组分晶粒长大甚至发生烧结，进而导致催化剂失活。失活催化剂再生后循环使用是重要方向，但我国每年废弃的失活催化剂达4万吨左右，其处理已成为企业和行业面临的重要问题，不仅涉及环保，而且事关资源有效利用。
现已开发的钒钨钛回收方法主要采用强碱高温焙烧法或低温浸渍法，能耗高、腐蚀严重、容易造成废水污染。为了克服这些问题，本文探索了离子液体用于废弃SCR催化剂中钒和钨的回收，主要工作及结论如下:
1、首先探索了离子液体的酸碱性和分子量大小对其溶解纯V2O5能力的影响，结果表明，相对分子量较小的酸性离子液体（如[Hnmp]HSO4）和碱性离子液体（[MEA]L、[TMG]L、N2222[L-Pro]和N2222[Sar]）均可溶解V2O5，而中性离子液体（[BMIM][BF4]、[BMIM][PF6]和[TMG][BF4]）和分子量较大的酸性离子液体(如[P(C6H13)3C3SO3H][Tf2N]）不能溶解V2O5。
2、[Hnmp]HSO4酸性离子液体和上述四种碱性离子液体溶解SCR催化剂中V2O5的实验结果表明，添加去离子水显著降低粘度、提高体系流动性，必不可少，固液比约100g/L水;碱性离子液体的碱性越强，钒的溶出率越高，但[Hnmp]HSO4酸性离子液体对钒的溶出率介于四种碱性离子液体中间，表明酸碱对V2O5的溶解机理不同;减小催化剂粒径和提高反应温度(45-120℃)，钒溶出率略有提高，30min时溶出率约31-55％，继续延长时间，溶出率变化较小;催化剂氧化后，30min时钒溶出率提高至65％，表明高价态钒易于溶出。
3、[Hnmp]HSO4酸性离子液体和上述四种碱性离子液体溶解SCR催化剂中WO3的实验结果表明，[Hnmp]HSO4对WO3的溶解能力弱于碱性离子液体，碱性越强，钨的溶出率越高，30min时溶出率约47-63％，继续延长时间，溶出率变化较小;催化剂氧化后，钨的溶出率降低。
4、借助51V-NMR和FT-IR，探究了离子液体溶解V2O5所得产物的形态，初步认识了溶解原理。结果表明，对于碱性离子液体，钒以[HnV10O28]n-6的形式与有机离子基团作用;对于酸性离子液体[Hnmp]HSO4，钒以[VO2]+或VO(O2)(OH2)3+的形式与有机离子基团相互作用。
- 作 者：
- 刘庆
- 学科专业：
- 化学工程与技术
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 北京化工大学
- 导师姓名：
- 刘清雅
- 学位年度：
- 2018
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
