含氯挥发性有机化合物(CVOCs)对环境和人类健康带来极大危害;天然气作为汽车燃料的使用，虽然减少了污染物的排放，但未燃烧完全的CH4排入空中，会增加温室效应。因此对CH4和CVOCs催化燃烧材料的开发和利用对当前环境和能源问题有着重要的意义。催化燃烧由于具有高效率，低耗能，无污染等优点，被认为是最有效的处理有机废气的方法之一。常用的催化燃烧催化剂包括贵金属和过渡金属氧化物催化剂。贵金属催化剂具有活性高的优点，但其昂贵的价格及其高温易烧结，易发生积碳中毒等缺点限制了广泛应用。钙钛矿作为过渡金属氧化物中的一类催化剂，有着独特的结构性质和良好的催化性能。钙钛矿(ABO3)型氧化物因其来源丰富，价格低廉，耐高温稳定性等优点，被广泛应用于CH4和CVOCs的催化燃烧。钙钛矿中A位元素主要作用是维持催化剂的稳定性，B位元素对催化剂的活性有着直接关系。在本论文中，我们制备了各种钙钛矿型氧化物，进行了甲烷和CVOCs催化燃烧性能的研究。通过改变催化剂制备条件以及部分取代的方法改变了催化剂结构特性，研究了催化剂结构和催化性能之间的关系。
论文的主要内容如下:
1.采用溶胶-凝胶法制备了LaMO3(M=Mn、Fe、Cr)催化剂，考察了B位元素对催化剂CH4和CH2Cl2催化燃烧性能的影响。结果表明，LaMnO3对CH4和CH2Cl2都具有较好的催化燃烧活性;考察了不同焙烧温度对催化性能的影响，发现经高温焙烧(700℃)后的催化剂效果较好。同时，在催化剂中掺杂了少量的Al后发现有助于提高催化剂活性。各种表征结果表明，影响催化剂活性的主要因素为催化剂的比表面积和氧化还原性。
2.系统考察了LaMnO3催化剂中Al的掺杂和焙烧温度对CVOCs催化燃烧的影响。制备了一系列不同Al掺杂量的AlxLa1-xMnO3催化剂，并考察了不同焙烧温度(500℃、700℃和900℃)下催化剂对1,2-二氯乙烷性能的影响。结果表明，Al掺杂和高温处理对催化剂催化性能有着重要影响。700℃焙烧的Al0.2La0.8MnO3表现出了最好的活性，在295℃时转化率为50％。通过H2-TPR、NH3-TPD、BET等表征，得出活性提升主要归因于Al掺杂催化剂的高比表面积，强氧化还原性和强酸性的共同作用。然而，通过比反应速率的比较发现与其它两类催化剂相比，AlxLa1-xMnO-9样品有着较高的比反应速率，说明在催化反应中催化剂的结构性质有着重要的地位。实验结论同样证实了氧化还原性对催化性能起着主导作用，这与催化剂中掺杂Al后引起的Mn4+浓度的增大有着密切关系。
- 作 者：
- 陈淑霞
- 学科专业：
- 物理化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 浙江师范大学
- 导师姓名：
- 鲁继青
- 学位年度：
- 2014
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
