汽车尾气排放产生的环境污染问题在当今社会已经引起了越来越广泛的关注，而三效催化净化技术(TWC)是目前治理汽车尾气污染最有效的手段。在三效催技术中，铈锆复合氧化物储氧材料作为重要助剂，具有拓宽空燃比工作窗口和稳定催化剂性能的重要作用。为了更有效的降低尾气污染物的排放，三效催化剂趋向于在较高的操作温度窗口(1000-1100℃)下工作，这极易导致铈锆复合氧化物高温烧结，造成比表面积降低及储氧能力减少，使TWC的催化活性降低。因此，提高铈锆复合氧化物储氧材料的热稳定性成为制备具有高性能三效催化剂的关键。
本文对实验室小试方法进行探索，分别采用共沉淀法、共沉淀-超临界干燥法（二氧化碳或乙醇）、共沉淀-水热法制备了CZPN。采用氮气等温吸脱附、X-射线粉末衍射(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等表征手段研究了不同制备工艺条件下所得样品的比表面积、晶相结构和氧化还原性能。结果表明，利用共沉淀法所得CZPN样品经1000℃老化12h后，仅具有30.24 m2/g的比表面积和0.12 cm3/g的孔体积;利用共沉淀-CO2超临界干燥法制备的CZPN样品经1000℃老化12 h后具有最高的比表面积（54.2 m2/g）和最大孔容（0.491 cm3/g），且拥有较宽的介孑孔径分布范围(10-100n m);利用共沉淀法-水热法所得的CZPN样品老化后，比表面积达到41.1 m2/g，孔容为0.21cm3/g，其介孔孔径分布范围为7-15 nm。相应的XRD和H2-TPR实验结果表明，三种方法所制得CZPN样品均为CeO2立方相结构，共沉淀-水热法得到CZPN的样品具有最大的耗氢量（23.7μmol/g）。
考虑到中试成本及合作企业现状，我们采用了共沉淀-水热法的工业化中试制备流程，制备了CZPN和CZLY。采用XRD、氮气等温吸脱附分别测试了中试样品的晶体结构与比表面积和孔分布，并测试了样品的储氧能力(OSC)。结果表明，中试CZPN和CZLY样品晶型结构仍为CeO2立方相。新鲜CZPN和CZLY样品的比表面积分别为127.83 m2/g、125.68 m2/g，孔径分布范围分别为4-10 nm、2-7 nm，平均孔径分别为7.09nm、4.72 nm。老化CZPN和CZLY样品比表面积分别为30.55 m2/g和24.61 m2/g，孔径分布范围变宽，分别为10-40 nm和10-20nm，平均孔径也增加到24.55nm和13.24nm。老化样品的OSC测试结果表明，CZPN和CZLY样品的OSC分别为92.14μmol/g和75.16μmol/g的储氧量，具有良好的储氧性能。
- 作 者：
- 杨家富
- 学科专业：
- 化学工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 济南大学
- 导师姓名：
- 张昭良
- 学位年度：
- 2013
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
