NO以及NO2（统称为NOx）近年来逐渐成为了大气的主要污染气体，这些气体会造成酸雨和光化学烟雾等各种对环境以及人类健康有害的问题，其主要来源是汽车尾气，也包括工业锅炉等一些其他的燃烧过程。在这些燃烧过程中产生的NOx气体大部分为一氧化氮，其比例大约占据NOx气体总量的90％至95%。为了对这些有害气体实现持续不间断的监测，高性能氮氧传感器的研究受到了各国各地区研究学者的广泛关注。电流型NOx传感器是目前唯一一类已经实现商业化的车用型NOx传感器，但其也存在明显的不足之处，如结构复杂、寿命短且测量易受O2干扰等。因此，YSZ基电势型NOx传感器因其稳定性高、结构简单、造价低等显著优点成为了各国学者关注与研究的重点。这类传感器的性能主要取决于敏感电极材料，因此新型，高效的敏感电极材料的研究是当前该领域的研究热点。
本研究选择了对NO具有优越敏感性能的La2CuO4敏感电极材料作为研究对象，通过球磨的方法向其中引入了Ni元素，显著提高了其对NO的敏感性能，同时未改变其对O2的不敏感性。在研究过程中发现了由于Ni的引入产生的新相La8Cu5.6Ni2.4O20是敏感电极性能提高的主要原因，因此，通过溶胶凝胶法单独合成了新相La8Cu5.6Ni2.4O20，并对其进行了进一步的研究。本研究主要结论如下：
通过对比，选用了柠檬酸胶体燃烧法作为La2CuO4粉体的制备方法，并通过球磨的方法向La2CuO4中引入了不同含量的Ni元素，并对Ni的添加量与显微组织结构之间的关系进行了进一步的研究。由于Ni的添加，电极中出现了新相La8Cu5.6Ni2.4O20；当Ni含量达到10wt.%时，开始出现NiO相。随着Ni含量的增加，NiO含量增多，而La8Cu5.6Ni2.4O20含量逐渐减少。当烧结温度由1000℃提高到1100℃时，含10wt.%Ni的电极中，La2CuO4含量明显降低，而La8Cu5.6Ni2.4O20含量显著增加，并成为了电极的主相。另一方面，由于YSZ的引入，在所有电极中均出现了烧绿石La2Zr2O7相，随着Ni含量的变化，该相的相对含量也发生了相应的改变。
研究了上述不同敏感电极对NO的敏感性能。随着添加的Ni逐渐增多，电极对NO的响应呈现出了一个先增大后减小的趋势。Ni的添加量为10wt.%时，电极对NO的敏感性能最好。与未添加Ni的电极相比，其在400℃下对200ppm的响应值从32.2mV提高到了42.3mV，对NO的敏感度也从19.7mV/decade提高到了33.7mV/decade。随着烧结温度的进一步提高，Ni的引入对电极NO敏感性能的促进作用更加显著，几乎达到了未添加Ni的两倍以上，同时其对NO的响应具有良好重复性并且不受O2的干扰。
采用溶胶凝胶法合成了La8Cu5.6Ni2.4O20粉末，并通过改变电极的烧结温度，对其显微组织结构进行了研究。烧结温度的改变并未使电极的物相发生显著变化，但是随着电极烧结温度的升高，电极的颗粒尺寸逐渐增大，孔径增大，孔隙面积也有所增加。
对La8Cu5.6Ni2.4O20敏感电极的敏感性能进行了研究，主要包括敏感电极对NO的敏感性、选择性、重复性和极化曲线的研究。在1000℃-1300℃烧结温度范围内，经过1200℃烧结1h的La8Cu5.6Ni2.4O20敏感电极对NO的敏感性能最好。其在450℃对200ppmNO的响应值达到了60mV以上,响应时间约为20s，同时具有可重复性。此外，敏感电极对于NO的选择性也有大幅提高，响应也基本不受O2的干扰。极化曲线的结果分析表明，电极的催化活性随烧结温度升高而先升高后降低，与响应结果一致。
- 作 者：
- 王兵
- 学科专业：
- 材料学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 华中科技大学
- 导师姓名：
- 肖建中
- 学位年度：
- 2017
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
