冶炼烟气产生的二氧化硫是目前造成大气污染的主要来源之一，冶炼行业中的炼钢、炼铜行业现阶段主要采用富氧燃烧，氧气与硫矿石中的硫反应生成二氧化硫，大气中的二氧化硫易形成酸雨、酸雾等灾害，危害农田、土壤。因此，二氧化硫污染问题已经成为我国环境治理方面亟待解决的问题。
本课题把化学链燃烧技术与脱硫方法相结合，以硫化钙为脱硫剂，在石英固定床反应器中将模拟冶炼烟气中的二氧化硫气体还原，从而得到硫单质，实现冶炼烟气脱硫。固体产物硫酸钙与还原性气体H2反应可实现CaS脱硫剂的再生，实现脱硫剂循环脱硫，主要研究内容和研究结论如下:(1)在石英制固定床中考察了CaS脱硫剂脱除模拟冶炼烟气中的SO2过程的最佳工艺条件。结果表明:当SO2浓度为3.45％，反应温度为500℃，反应空速为250 h-1，颗粒粒径为62-90 μm时，SO2脱除率在前30分钟可达99.5％，反应100分钟后降至91％。反应中主要生成S2蒸汽，冷却后硫单质最终形态为斜方硫（α-S8）。(2)采用未反应收缩核模型描述CaS与SO2反应过程，进行了动力学研究，得到脱硫反应的活化能Ea=8.55 kJ·mol-1。(3)用密度泛函数理论，在B3LYP/6-311G++(d，p)水平上，利用Gaussian 09软件优化反应物的稳定构型，通过计算得到了中间体、过渡态、产物的稳定构型和对应结构的能量值。理论计算结果表明，固体CaS与SO2气体反应时，先络合生成具有链状的中间体的IM1，随后经过S原子与O原子成键，生成过渡态TS。TS经过分子重排和能量重新排布生成中间体IM2、IM3、IM4，最后生成产物CaSO4和硫单质。且由中间体IM4到产物P1的过程能垒最大，是反应的速率控制步骤。
- 作 者：
- 张聪
- 学科专业：
- 化学工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 青岛科技大学
- 导师姓名：
- 田红景
- 学位年度：
- 2015
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
