贵金属催化剂在催化领域有着广泛的应用，其催化效应受多重因素的影响，包括颗粒大小、载体特性等等，因此有各种合成制备方法被研发并应用。在CO氧化应用领域，Au、Pd贵金属催化剂具有良好的催化特性，然而单元贵金属仍存在着一些缺陷。Au由于熔点较低，在高温下容易迁移团聚，而Pd在富氧的条件下容易被氧化，使得催化活性受到影响。基于此，合成新型结构的、多元催化剂有助于解决上述问题。我们对单元及多元Au-Pd双金属催化剂的CO催化性能进行了系统的研究，结论如下：
对于单组元的Au催化剂，本文采用改进的浸渍法进行制备Au负载型催化剂，得到了CO室温转化的催化效果。Au的催化活性受多重因素的影响，本文针对煅烧温度、载体形貌等做了系统的研究，结合TEM、XRD等表征手段对其进行了测试，探讨了Au催化剂上CO氧化的反应机理。针对负载型催化剂易烧结的特性，合成了Au@SiO2核壳结构，结果表明高温下的稳定性得以提高。对单组元的Pd负载型催化剂，进行了富氧条件下的连续循环测试，证明金属态 Pd的不稳定性。上述实验结果为后文多元Au-Pd双金属催化剂的合成测试提供支持。
对于双金属Au-Pd催化剂的液相制备，本文采用了SiO2基底氨基改性之后分步沉积贵金属的方法进行了催化剂制备，有利于控制颗粒尺寸分布。合成得到的样品形成了合金相。对于不同比例的Au/Pd，催化剂的CO氧化性能有很大的区别，Au/Pd质量比为1/3时，催化剂的性能要优于单元的Pd催化剂；Au/Pd质量比为3/1时，催化活性较差。这说明了Au含量在一定范围内对Pd催化效果具有促进效果，两者之间存在着协同作用。Au的存在使得Pd更多的以金属态存在，有利于稳定催化活性。
对于双金属Au-Pd催化剂的原子层沉积制备，本文分别采用不同的还原剂H2及福尔马林来沉积Pd。结果表明，使用H2作为还原剂时，在Au纳米颗粒上选择性生长的效果更好。通过调整Pd的沉积循环次数发现，催化剂的CO转化温度随循环次数的增加而上升。高温煅烧后颗粒的形貌并没有发生变化，说明了该结构具有良好的抗烧结热稳定性。模拟尾气气氛下的连续测试结果表明，相比于单组元的Pd，其抗氧化性能更好。
- 作 者：
- 张怡航
- 学科专业：
- 材料学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 华中科技大学
- 导师姓名：
- 单斌
- 学位年度：
- 2016
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
