钙循环技术，即利用钙基吸收剂（如石灰石）循环煅烧/碳酸化反应实现CO2捕集的技术，具有技术经济性好的特点，既能应用在燃煤电站燃烧后捕集CO2过程中，又能应用在燃烧前捕集CO2（如煤气化重整制氢）过程中，实现CO2捕集与高效制氢的耦合，为当前最具应用前景的大规模CO2捕集技术之一。
电石渣是电石法制备乙炔时形成工业废料。前期研究表明，电石渣在循环煅烧/碳酸化过程中具较高CO2捕集性能，具有良好的工业应用前景。但以上研究中的反应气氛均为干态，没有考虑了水蒸气的影响，而在实际反应条件下烟气或合成气中有较高浓度的水蒸气。有必要深入研究水蒸气在碳酸化过程和煅烧过程中对电石渣循环捕集CO2影响规律和机理。
本文在双固定床和三固定床反应器上系统研究了水蒸气对电石渣循环CO2捕集特性的影响，通过宏观实验、微观分析和理论计算等相结合的方法，揭示水蒸气对电石渣在循环煅烧/碳酸化过程的影响机理，分析水蒸气对电石渣循环捕集CO2中煅烧炉能量消耗的影响。
分析了水蒸气对钙基吸收剂CO2捕集性能的影响机理，表明水蒸气浓度越高对钙基吸收剂的碳酸化反应越有利。研究了煅烧条件、碳酸化气氛中水蒸气浓度、碳酸化时间以及碳酸化气氛中CO2浓度对电石渣循环煅烧/碳酸化捕集CO2性能的影响。结果表明煅烧条件从850℃/100％ N2变为950℃/100％ CO2使得电石渣CO2捕集性能急剧下降，而水蒸气的存在能缓和950℃高温和高浓度CO2条件带来的不利影响;水蒸气浓度越高电石渣的碳酸化转化率越高，但是水蒸气的作用在碳酸化时间为5min时比碳酸化时间为20 min更明显;而碳酸化气氛中水蒸气浓度较高时，碳酸化时间过长会造成电石渣微观孔隙结构变差，不利于CO2捕集。
本文提出采用O2/H2O燃烧为钙基吸收剂煅烧分解提供热量的方法，与O2/CO2燃烧相比，该法烟气中能形成高浓度水蒸气，大幅度降低了煅烧气氛中CO2浓度和所需煅烧温度。研究了高浓度水蒸气煅烧气氛下电石渣的循环捕集CO2捕集特性。结果表明，与高浓度CO2气氛下相比，煅烧气氛中水蒸气浓度越高使碳酸化后的电石渣所需煅烧温度越低，进而减轻了烧结，使得电石渣循环碳酸化转化率增大。煅烧气氛为95％H2O/5％CO2，温度800℃时，电石渣CO2捕集性能最高。在高浓度煅烧气氛下，碳酸化气氛中的水蒸气浓度越高，电石渣的捕集CO2性能越好。与高浓度CO2煅烧气氛相比，采用高浓度水蒸气煅烧时煅烧炉能耗更低。
研究了在高浓度水蒸气煅烧气氛下再碳酸化处理对电石渣循环捕集CO2性能的影响。结果表明，再碳酸化能使得失活电石渣的捕集CO2性能得到提升，并且使得其CO2捕集性能保持在较高水平，而再碳酸化气氛中水蒸气浓度对CO2捕集特性影响较小。碳酸化时间对再碳酸化对CO2捕集性能提升作用有一定影响;综合碳酸化时间和再碳酸化时间对电石渣CO2捕集性能的影响可以推断，只有再碳酸化反应使得总碳酸化转化率相当高才会使得电石渣碳酸化性能明显提高。
- 作 者：
- 何梓睿
- 学科专业：
- 动力工程及工程热物理
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 山东大学
- 导师姓名：
- 李英杰
- 学位年度：
- 2016
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
