近年来，随着经济的发展，一次能源的大量使用造成 CO2等气体的排放量急剧增加，其产生的温室效应给人类带来了严重的环境问题。CO2减排成为21世纪最艰巨的任务之一。过程工业的烟道气是工业生产中 CO2的主要排放源，尤其是燃煤火力发电厂，其烟道气 CO2排放量占全世界的40.6％，因此减少燃煤电厂烟气中CO2排放量刻不容缓。目前，CO2捕集与封存技术(CCS)被认为是缓解温室效应的最有效方式。低成本、低能耗、易于操作控制、性能稳定的燃烧后吸附法捕集CO2技术具有较大应用前景。选取合适的吸附剂是实现高效捕集CO2的关键。
介孔MgO具有较大比表面积，较低的吸附/解吸温度，吸附量大等优点而备受关注。但是粉末状MgO吸附剂应用于吸附床时流动压降大，有显水存在时容易结团，而且使用寿命短，不易回收。因此，制备具有高效吸附性能的MgO吸附剂颗粒并对其颗粒-堆积床尺度的CO2吸附特性进行研究，对于推进CO2捕集技术的工程应用具有重要意义。鉴于此，本文首先利用高温炭化的方法制备了具有高比表面积和一定机械强度的炭掺杂介孔MgO颗粒，研究了颗粒制备条件对MgO颗粒的微观孔道结构、CO2吸附性能以及机械强度的影响；随后研究了水合作用对吸附剂颗粒表面形貌、微观孔道结构以及 CO2吸附性能的影响，获得了吸附剂微观孔道结构以及吸附温度对其 CO2吸附动力学参数的影响规律；最后对不同工况下堆积床上 CO2吸附穿透特性以及吸附床内流动与温度变化规律进行了研究。主要研究成果如下：
①利用羧甲基纤维素钠和五水碱式碳酸镁制备的吸附剂颗粒通过高温煅烧可以制得具有高比表面积和一定机械强度的炭掺杂介孔MgO颗粒。随着煅烧温度和 CMC添加量的增加，MgO颗粒的吸附量回收率都是先增加后减小，机械强度则逐渐升高。高的煅烧温度会增强颗粒烧结作用，提高机械强度，但会造成MgO晶粒尺寸变大，晶粒团聚加重；掺杂适量活性炭可以起到提高机械强度、减少晶粒间的团聚作用。通过FHH分形模型定量分析颗粒的孔道结构发现，分形维数越小，颗粒孔道结构越规则，吸附剂的吸附效率越高；细微孔容易造成孔表面不平整和孔道结构不规则，不利于CO2气体在孔道内扩散。
②水合作用对MgO颗粒表面形貌具有重要影响。水合处理后MgO颗粒表面出现了3维网状结构，平均孔径减小，颗粒孔径集中在介孔范围，比表面积增大，吸附性能提高。通过吸附动力学研究发现，拟二阶模型符合描述CO2在MgO颗粒上的吸附过程。高温不利于CO2在MgO颗粒上的吸附，但是提高温度有利于提高其吸附速率常数。初始吸附速率与吸附剂颗粒的物理结构有关，而与吸附温度无关。水合后的MgO颗粒吸附循环稳定性较好，适合应用于CO2气体的捕集。
③通过堆积床上MgO颗粒CO2吸附特性研究发现：在干燥情况下，增加气体流量和 CO2浓度会造成吸附穿透时间减小，无效床层长度增加，床层利用率降低。气体流量越大，穿透曲线越陡峭，吸附传质速率越快。CO2在MgO上的吸附是受化学反应和孔扩散共同控制的。吸附热对吸附床的温度分布具有重要影响，随着吸附波的前进，吸附床轴向不同位置处的温度先升高后降低，最大温升约14℃。增加气体流量和 CO2浓度都会使各个位置点处温度峰值到达的时间提前。在含湿情况下，水蒸气的存在会延长吸附穿透时间和吸附饱和时间，提高饱和吸附量，床层轴向的温升变大，吸附床温度下降速率变慢。但是过量的水蒸汽会在吸附剂颗粒内表面凝结形成较厚的水膜，增加了 CO2在水膜内的扩散阻力，不利于 CO2的吸附。
- 作 者：
- 陈林
- 学科专业：
- 动力工程及工程热物理
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 重庆大学
- 导师姓名：
- 朱恂
- 学位年度：
- 2016
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
