近年来随着经济的快速发展和科技的不断进步,汽车的数量持续增长,为人们的生活带来了方便和快捷。其中柴油车由于具有良好的动力性、经济性、安全性和耐久性而越来越受到青睐。柴油车数量的增长同时带来了空气污染的问题,而与此相关的尾气排放法规也越来越严格。DOC作为柴油车尾气后处理中的重要一环,可以有效氧化CO、气态碳氢化合物及NO,为下游系统提供相应的气氛和能量。
在DOC催化剂的使用过程中,柴油和润滑油中由于含有硫醇、硫醚等杂质,在燃烧过程中会产生SO2,一方面SO2与水等反应生成H2SO4,吸附在固体颗粒物表面,增加了颗粒物的总重量。另一方面SO2作为一种毒物,对DOC催化剂的催化性能有着负面的影响。文献研究表明,金属氧化物上硫酸盐的积累以及贵金属的中毒是导致催化剂活性下降的主要原因。此外硫化过程还会导致催化剂比表面积下降,贵金属分散度降低等问题。再生可以使中毒催化剂的活性恢复,但高温或长时间的再生通常会导致载体和贵金属发生烧结,最终产生不可逆的活性损失。
本文采用等体积浸渍法制备了Pd/CeO2催化剂,考察了SO2硫化及再生对该催化剂CO和C3H6氧化性能的影响。活性评价结果表明硫化后催化剂的活性发生了明显下降。FTIR实验表明硫化样品上生成了体相硫酸盐,且硫酸盐的积累导致催化剂比表面发生一定程度的下降。再生后虽然硫酸盐被脱除了,但催化剂的活性并没有发生明显恢复。XRD和TEM表征结果显示,再生后CeO2和Pd的晶粒尺寸变大。此外,CO吸附实验和H2-TPR实验还表明,硫酸盐的生成会削弱Pd和CeO2之间的相互作用,导致其在再生过程中发生烧结。
结合活性评价结果和TEM表征,本文发现了一种具有特殊核壳结构、抗硫的Pd/CeO2催化剂。该催化剂优异的抗硫性能是由于其催化剂颗粒有一层致密的外壳,可以保护催化剂颗粒内部不被SO2毒化。当外壳被破坏之后,催化剂的抗硫性能消失。
- 作 者：
- 杨慧敏
- 学科专业：
- 化学工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 天津大学
- 导师姓名：
- 王军贾莉伟
- 学位年度：
- 2013
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
