垃圾焚烧和钢铁冶炼过程常常排放出含有二噁英的尾气，对周边环境及人体健康造成严重危害，必须采取适当方法对尾气中二噁英进行净化处理。催化燃烧法因具备低能耗、降解彻底等优点越来越受到人们推崇，具有良好的应用前景。本文以负载型过渡金属氧化物为研究主体，以邻二氯苯(o-DCB)为二噁英模拟物，系统讨论了制备方法、酸改性及助剂修饰等因素对催化剂结构及性能的影响规律。
(1)采用溶胶-凝胶法制备了系列V-Ti催化剂并评估催化燃烧降解二噁英模拟物邻二氯苯的性能。在合适钒钛配比(V2O5w％=6％)及煅烧条件(500℃，5h)下，催化剂可具备较多的高活性单聚态、低聚态钒氧物种，并在载体表面保持良好的分散性，促进催化活性的提升;酸改性会影响钒钛催化剂表面酸位及其氧化还原性能，硫酸、过硫酸根改性后催化剂酸位增加且氧化能力增强，催化剂活性提高，磷酸根改性后酸位增多，但催化剂氧化能力明显减弱，催化活性降低。通过反应参数和酸改性条件优化后，发现硫酸改性的V-Ti-SO42-催化剂具备优异的催化活性及良好的稳定性。
(2)采用浸渍法、溶胶-凝胶法、共沉淀法、研磨法制备了系列FeOx-MnOx-TiO2催化剂。以溶胶-凝胶法，保持铁锰比为1∶1，500℃煅烧4h制备的催化剂活性最高，在400℃可使o-DCB完全降解，连续反应20 h降解率仍稳定在90％以上;催化剂中铁锰氧化物的同时存在可抑制TiO2相变（锐钛矿→金红石）的发生，煅烧温度的变化会引起活性组分与载体相互作用的差异。通过对Fe-MnOx/TiO2分析表征，发现催化剂中的活性组分FeOx、MnOx高度分散于锐钛矿表面，并与载体TiO2存在合适的相互作用，反应时目标分子可充分与催化剂表面的活性组分接触，从而提升催化剂活性。
(3)采用溶剂热法制备了FeOx-TiO2催化剂。制备过程中铁钛比对FeOx-TiO2结构影响较大，Fe/Ti≤1时活性组分为无定形态，其摩尔比大于1时出现Fe2O3晶体;o-DCB浓度由80 ppm升至1350 ppm，FeOx-TiO2对o-DCB的降解率迅速降低，表明催化剂适用于低浓度o-DCB处理，而且催化剂对乙醇、二甲苯的催化燃烧性能更好。
- 作 者：
- 杨学华
- 学科专业：
- 分析化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位授予单位：
- 中南大学
- 导师姓名：
- 唐爱东
- 学位年度：
- 2013
- 研究方向：
- 语 种：
- chi
- 基金项目：
